Late Mesozoic continental basin "Red and Black beds" coupling formation constraints on the sandstone uranium mineralization in northern China
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摘要:
为研究中国北方陆相盆地红层-黑色岩系对砂岩型铀成矿的制约，文章研究了国内外红-黑岩系与砂岩型铀矿赋存岩层的时空关系，筛选了10万余m岩心钻探资料，选择准噶尔、鄂尔多斯和松辽盆地这3个典型产铀盆地，通过编制盆地钻孔柱状图、典型地区连井剖面图及关键岩层的地球化学测试等方法，对红-黑岩系和砂岩型铀矿的赋存岩层进行了垂向、横向上综合分析与对比。研究发现：北方陆相盆地自西向东铀矿赋存地层的时代由中侏罗世过渡到晚白垩世；晚中生代至少存在6次大规模的富氧红层沉积事件：Ⅰ中侏罗世—晚侏罗世早期(BathonianOxfordian)，Ⅱ早白垩世早中期(Berriasian-Barremian)，Ⅲ早白垩世中期(Barremian)，Ⅳ晚白垩世早期(Cenomanian)，Ⅴ晚白垩世中期(Coniacian)和Ⅵ晚白垩世晚期(Campanian)。其中第Ⅰ、Ⅴ和Ⅵ期红层之下沉积了时代相近的黑色层，与之构成“红-黑岩系”的沉积结构，是北方砂岩型铀成矿的3个重要层位。典型盆地内地球化学表明，红层与黑色层的B、Sr和Cu元素含量及Fe2+/Fe3+、B/Ga、Sr/Cu和FeO/MnO比值具有明显的差异，结合黑色岩层中草莓状黄铁矿、碳屑、油斑和红层中碳酸盐岩的发育，认为红层为相对较强氧化环境，黑色层为相对较还原环境。连井剖面资料显示红层、黑色层与砂岩型铀矿空间关系密切，铀矿多产于红层与黑色层之间过渡带上，呈板状矿体赋存于灰色、绿灰色砂岩和细砂岩中。一般红层与黑色层垂向距离超过500 m不利于成矿。晚中生代陆相盆地内耦合产出的黑色岩系和红色岩系是古沉积环境由还原向氧化转变形成的垂向分带，前者为铀矿物质沉淀提供了“障”，后者为表生流体溶解铀矿提供了“场”。文章初步提出了红-黑岩系垂向环境变化制约着北方陆相盆地砂岩型铀大规模成矿作用的新认识。这些认识不仅对砂岩型铀矿成矿环境、成矿规律及成矿模式研究具有重要意义，更对目前正在开展的砂岩型铀矿勘查工作具有实践指导意义。
Abstract:Based on the 973 program and the northern sandstone type uranium survey program, this study tried to explain the "red and black" sandstone constraint on uranium mineralization. On the basis of summarizing temporal and spatial relationship between red layers and black layers of global sandstone uranium deposits and the sieving of more than 100, 000 meters core drilling data of the northern continental basin, the authors selected Junggar, Ordos and Songliao basin as typical research objects. Through compilation of drilling chart of the basin, investigating well-connecting section of typical mining area and geochemical testing of key strata, the authors made a vertical and horizontal comprehensive analysis and comparison of "red and black" sandstone and uranium-bearing strata, and the results show that the formation ages of uranium-bearing strata gradually change from Middle Jurassic to Upper Cretaceous from west to east in China. There were at least 6 large-scale oxygen-rich red sedimentary events in Late Mesozoic period, which are respectively Ⅰ. Middle Jurassic-late Jurassic early stage (Bathonian-Oxfordian), Ⅱ. Early-middle stage of the Early Cretaceous (Berriasian-Barremian), Ⅲ. Middle stage of Early Cretaceous (Barremian), Ⅳ. Late stage of middle Cretaceous (Cenomanian), Ⅴ. Middle stage of late Cretaceous (Coniacian), and Ⅵ. Late stage of late Cretaceous (Campanian). The red layer and the black layer below constituting "red-black color structure" in Ⅰ, Ⅴ and Ⅵ stage are 3 important uraniumbearing strata in China. Geochemical and fossil data of the red and black layers in the typical basins show that the content of B, Sr and Cu and the ratios of Fe2+/Fe3+, B/Ga, Sr/Cu and FeO/MnO are obviously different between them. The content of Fe2O3 in the red layer is obviously higher, and the ratio of U and U/Th in the transition zone is obviously higher than other sides. Combined with development of strawberry pyrite in black layer and carbonate rocks in red layer, the authors hold that the red layer is a relatively strong oxidizing environment and the black layer is a relatively reducing environment, which respectively provide oxidationreduction conditions for the mineralization of sandstone uranium ore. The spectrum of uranium deposits is related genetically with red and black layer, industrial orebodies occur in tabular form in gray and grayish green sandstone. The red and black layer with the thickness of more than 500m is unfavorable for mineralization. The black and red layer formed in late Mesozoic continental basin has vertical zoning to represent the depositional environment change from oxidizing to reducing environment which provides "obstacle" and "field" for mineralization respectively. In conclusion, the authors put forward the "double color structure" metallogenic prospecting model for sandstone uranium deposit, in which the upper layer serves as the red oxide barrier, whereas the lower layer serves as black reducing barrier, and the sandstone uranium deposit (ore spot) transition zone is characterized by grayish green, gray sand enrichment and mineralization. The understanding obtained by the authors is significant not only for improving the metallogenic environment knowledge, metallogenic regularity and metallogenic model of sandstone uranium deposit but also for guiding the investigation of sandstone uranium deposits.
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1. 引言
本文中“红色岩系”是指一套黄色-褐色-红色陆相碎屑岩层组合, 其中红色岩层对特征环境具有指示意义，故本文常用“红层”讨论该岩系成岩期的地质环境。“黑色岩系”是指绿色-灰色-黑色陆相碎屑岩层及含煤、含油系岩系组合, 亦用“黑色层”指示成岩期地质环境。“红-黑岩系”是指沉积时代相近的，红层沉积于黑色层之上的陆相碎屑岩层组合。
近些年来，国内外学者对红层的研究成果较多。大洋红层的研究成果表明，红层是在富铁镁物质的氧化条件下形成的，而否定了其是干旱条件下形成的认识。晚中生代地层沉积期间，标识富氧环境的红层和缺氧黑色层的循环变化与成岩时期的全球气候变化密切相关(王成善和胡修棉，2005)。中国陆相盆地晚中生代以来发育了多期次的红层(郭永春等，2007)和黑色层(毛节华等，1997；胡见义等，2014)。目前对红层的研究主要集中在西南、华南、华中及西北的广大地区，多是围绕工程地质、红层特性、丹霞地貌特征及发育、不同红层的岩性差异、构造环境、沉积环境等方面(李廷勇和王建力，2002；郭永春等，2007；彭华等，2013；潘志新和彭华，2015；郭进京等，2016)，而关于红层与砂岩型铀成矿关系的研究相对较少，曾有一些学者从时空关系角度对华南、北秦岭等局部地区的红层与砂岩型铀矿化提出一些初步认识，认为红层附近或深部是有利于铀成矿，铀矿成矿时间与红层的发育期相近(陈祖伊等，1983；权志高，1989；张星蒲，1999；张万良，2007)。对于有机质与砂岩型铀成矿关系的研究较多，认为煤、油、气等有机质与铀空间上密切共生已形成共识(陈刚等，2005；邓军等，2005；冯乔等，2006；刘建军等2006；杨斌虎等，2006；彭云彪等，2007；薛伟等2009；侯惠群等，2016；张云等，2016；赵兴齐等，2016)。也有人以准噶尔盆地、华南地区为例，研究了红层在铀成矿中的氧化场和有机质的还原障作用，揭示了盆地中铀-煤、铀-气(油)共生的机制(金若时等，2016；李延河等，2016)。显然，前人的研究范围多是某一地区或某一矿集区，对砂岩型铀矿与红层和黑色层三者的时空关系缺少系统、区域性垂向和横向上对比研究。其次，目前关于砂岩型铀成矿的氧化-还原条件的认识主要集中在成岩后期的层间水平分带，前苏联水成层间氧化成矿的理论(Μаксимова and Шмариович, 1995) 认为，很重要的一类砂岩型铀矿形成主要是由于含矿流体沿着隔水层之间的砂岩体运移，在物理化学条件的改变处成矿，并将赋矿砂体分成氧化带、过渡带和还原带，铀矿体产于过渡带。美国的“roll-ore”铀成矿理论(Shawe, 1959)、中国的地浸砂岩型铀矿(张金带，2016)，也与此认识基本一致，更多强调了流体沿“泥-砂-泥”地层结构的横向氧化-还原条件及砂体颜色后期变化。对砂岩型铀矿赋存岩系的垂向分带研究也有少数学者关注(罗静兰等，2005；金若时等，2013)。近年，研究团队组织实施北方砂岩型铀矿调查工程和科技部973计划铀矿项目，通过10万余m的岩心的综合对比研究，提出了红-黑岩系耦合产出对砂岩型铀矿成矿环境制约的新认识。这一认识，不仅对提升砂岩型铀矿成矿环境、成矿规律及成矿模式研究具有重要的理论意义，而且对目前正在开展的砂岩型铀矿调查工作具有实践指导意义。
2. 国内外红层-黑色层和砂岩型铀矿分布
2.1 世界上红-黑岩系与砂岩型铀矿分布
世界上红层、黑色层与砂岩型铀矿分布(图 1)显示：① 全球红层的形成年代跨度大，从前寒武纪、古生代、中生代到新生代均有发育；欧亚板块上的赋存层位自西向东逐渐变新，即从欧洲的古生代到亚洲的中生代。② 世界上单独产出黑色岩系的区域，砂岩型铀矿不发育；单独产出红色岩系的地区，砂岩型铀矿也不发育。砂岩型铀矿主要产出在二者同时发育的区域，三者产出空间密切相关。③ 砂岩型铀矿分布具有南北分带性，北半球集中分布在30°~60°，南半球多分布在20°~40°。
图 1. 世界上红层、黑色层与砂岩型铀矿分布图中国部分增加了本次工作成果，其他据：砂岩型铀矿床引自Jin et al., 2016；张金带等，2016；李延河等，2016；付勇等，2016；红层分布据郭永春等，2007；彭华等，2013；潘志新和彭华，2015；有机质分布据毛节华等，1997；贾小乐等，2011；温泉波等，2011；滕吉文和刘有山，2013；胡见义等，2014Figure 1. Distribution of global red beds, organic matters beds and sandstone type uranium depositssome Chinese part after this work; sandstone type uranium deposit after Jin et al., 2016; Zhang et al., 2016; Li et al., 2016; Fu et al., 2016; red beds after Guo et al., 2007;Peng et al., 2013 ; Pan and Peng, 2015; organic matters after Mao et al., 1997; Jia et al., 2011; Wen et al., 2011; Teng and Liu, 2013; Hu et al, 20142.2 中国晚中生代红-黑岩系与砂岩型铀矿时空分布特征
据前人研究资料结合本次工作成果，编制的晚中生代红-黑层与砂岩型铀矿分布图(图 2)。可以清楚地看出中国的红层、黑色层与砂岩型铀矿产出具有以下几个方面特征：① 中国北方陆相盆地内中生代地层中红层发育，由西向东红层发育的时代具有逐渐变新的趋势，即西部以侏罗纪红层为主，向东逐渐转变为白垩纪红层。西部准噶尔盆地、中部鄂尔多斯盆地均发育了晚侏罗世—早白垩世红层，东部松辽盆地早白垩世晚期—晚白垩世发育了多期红层。② 中国北方陆相盆地内黑色层，一般在红层之下的层位产出，沉积时代与红层相近，即均属于中晚侏罗世或白垩世，与红层一起构成红-黑岩系砂岩型铀成矿结构。砂岩型铀非常发育。③ 南方有大面积红层分布，尤以白垩纪为主。而黑色岩系以石炭纪—二叠纪(C—P)为主。并不构成本文所提出的“红-黑岩系”，因此，砂岩型铀矿也不发育，可能与中间地层形成的物理障阻隔有关。总之，中国北方虽然出现了由西向东黑色岩系和红色岩系层位由侏罗纪向白垩纪的演化过程，有的地区还出现了红黑交互的环境变化，但总体上看，中国北方大多具有从“还原”到“氧化”环境的变化，即适宜砂岩型铀矿形成的古沉积环境。
图 2. 国内红层、黑色层与砂岩型铀矿分布图红层、砂岩型铀矿(点)增加了本次工作成果。其他部分：砂岩型铀矿床引自Jin et al., 2016；张金带等，2016；李延河等，2016。红层分布据郭永春等，2007；彭华等，2013；潘志新和彭华，2015。煤田分布据毛节华等，1997；油气分布据滕吉文和刘有山，2013；胡见义等，2014Figure 2. Distribution of red beds, organic matters beds and sandstone type uranium deposits in Chinasome data of Chinese part after this work; sandstone type uranium deposit after Jin et al., 2016; Zhang et al., 2016; Li et al., 2016; red beds after Guo et al., 2007; Peng et al., 2013; Pan and Peng, 2015; organic matters after Mao et al., 1997; Teng and Liu, 2013; Hu et al, 20143. 中国北方晚中生代陆相盆地红-黑岩系对比研究
3.1 典型盆地红-黑岩系地层划分与对比
已有研究表明，白垩纪地质历史中表现出一种极端的温室气候，在大洋中表现出红层沉积富氧作用和黑色页岩沉积的缺氧事件(王成善和胡修棉，2005)。与此同时，中国北方陆上的红色-黑色沉积建造，也记录了这一气候的变化。在这漫长的地质时期，大地构造及海陆位置等都发生了巨大的变化，致使不同地区的红层不连续沉积。笔者将准噶尔、鄂尔多斯、松辽等盆地的综合钻孔柱状图，结合前人成果资料，对红层和黑层进行了垂向和横向上的对比分析(图 3)，获得以下认识：
图 3. 北方侏罗纪—白垩纪典型陆相产铀盆地红层发育期次和砂岩型铀“红−黑岩系”横向对比图准噶尔盆地据杨勇等，2012和金若时等，2016；鄂尔多斯盆地据张天福等，2016和本次工程钻孔ZKC2016-1；松辽盆地据高有峰，2010和本次ZKD1-01、野外实测PM14下侏罗统：J1b—八道湾组；J1s—三工河组；J1y—延安组；中侏罗统：J2x—西山窑组；J2t—三工河组；J2z—直罗组；中上侏罗统：J2-3q—齐古组；上侏罗统：J3h—火石岭组；下白垩统：K1q—清水河组；K1h—呼图壁河组；K1sj—胜金口组；K1l—连木沁组；K1y—宜君组；K1h—环河组；K1sh—沙河子组；K1y—营城组；K1d—登楼库组；上白垩统：K2d—东沟组；K2q—泉头组；K2qn—青山口组；K2y—姚家组；K2n—嫩江组；K2s—四方台组；K2m—明水组；新近系：Nd—大安组Lower Jurassic: J1b-Badaowan Formation; J1s-Sangonghe Formation; J1y-Yanan Formation; Middle Jurassic: J2x-Xishanyao Formation; J2t-Sangonghe Formation; J2z-Zhiluo Formation; middle-upper Jurassic: J2-3q-Qigu Formation; upper Jurassic: J3h-Huoshiling Formation; lower Cretaceous: K1q-Qingshuihe Formation; K1h-Hutubihe Formation; K1sj—Shengjinkou Formation; K1l-Lianmuqin Formation; K1y-Yijun Formation; K1h-Huanhe Formation; K1sh-Shahezi Formation; K1y-Yingcheng Formation; K1d-Denglouku Formation; upper Cretaceous: K2d-Donggou Formation; K2q-Quantou Formation; K2qn-Qinshankou Formation; K2y-Yaojia Formation; K2n—Nenjiang Formation; K2s-Sifangtai Formation; K2m-Mingshui Formation; Neogene: Nd-Da' an Formation3.1.1 准噶尔盆地
西部准噶尔盆地，侏罗纪—白垩纪主要发育了4套红色沉积建造和1套黑色沉积建造(图 3)。红层沉积自下而上分别为：(1) 中侏罗统头屯河组(J2t)顶部到上侏罗统齐古组(J3q)中部，红层累计沉积厚度200多m。岩性以褐红色、灰红色湖泊相泥岩、粉砂岩、细砂岩为主，向上红色建造增多，灰绿色岩层逐渐减少。准噶尔盆地内较为稳定，盆地东部地区红色建造保存较为完整，上部被下白垩统清水河组(K1q)的灰黄色、灰色辫状河砂岩覆盖。盆地南部和北部地区，红色建造多处被剥蚀掉(ZK0601和50-4)，仅保留了少量的红色岩层。红层内发育钙质结核。(2) 下白垩统呼图壁河组(K1ht)，红层累计沉积厚度512 m，岩性以褐色、紫红色泥岩夹灰绿色粉砂岩、细砂岩为主，发育钙质结核。(3) 下白垩统连木沁组(K1l)中部，红层累计厚度约200 m，岩性以紫红色泥岩夹灰绿色砂岩为主，发育槽状交错层理。(4) 上白垩统东沟组(K2d)，红层累计沉积厚度为102 m，岩性以棕红色、紫红色细砾岩为主，成层性差，发育钙质团块。黑色沉积建造主要为中侏罗统西山窑组(J2x)，其次为下侏罗统八道湾组(J1b)，二者之间并未见红层发育。横向上变化较大，自南东向北西方向具有单层煤厚度逐渐变薄，煤层数逐渐增多的趋势，反映西北部地区沉积环境交替变化较快，而东南部较为稳定，发育了巨厚的煤层。主要表现在：盆地东缘煤层数在2~3层，单层厚度集中在10~35 m，煤发育深度在450~600 m。盆地南缘煤层数在4~6层，单层厚度集中在0.1~40 m，煤发育深度集中在950~1100 m，局部地层剥蚀埋深较浅在450~600 m。盆地北缘煤层数在15~18层，单层厚度多小于2 m，煤发育深度集中在500~900 m，局部地层剥蚀埋深较浅在200~600 m。
3.1.2 鄂尔多斯盆地
中部鄂尔多斯盆地，侏罗纪—白垩纪共计主要发育了3套红色沉积建造和1套黑色沉积建造(图 3)。红层沉积自下而上分别为：(1) 中侏罗统直罗组(J2z)上部，红层沉积厚度50~80 m。岩性以紫红色泥岩、泥质粉沙岩夹灰色砂岩。自直罗组中部向上，红色泥岩逐渐增多，灰色砂岩岩层逐渐减少，在鄂尔多斯盆地内较为稳定，红层内发育钙质结核。(2) 下白垩统环河组(K1h)底部，红层累计沉积厚度为30~50 m，岩性有褐色紫红色砂岩、粗砂岩以及泥岩和粉砂岩，发育钙质结核，与下部白垩系底砾岩整合接触。(3) 环河组(K1h)上部红层断续发育，累计沉积厚度20~30 m，岩性以红色钙质含砾粗砂岩为主。(4) 白垩系上统的沉积记录并未保存。(5) 黑色沉积建造主要为下侏罗统延安组(J1y)，为煤系地层，岩性以深灰色砂岩、灰色粉砂岩夹泥岩为主，局部发育砾岩，可见5~6套煤层，主要分布在鄂尔多斯盆地东缘，横向上变化比较大(图 2)。盆地中部发育大量的油气层，主要生烃层为奥陶系海相碳酸盐岩。
3.1.3 松辽盆地
东部松辽盆地，该盆地内主要记录了白垩纪以来的沉积历史。主要发育了3套红色沉积建造和2套黑色沉积建造(图 3)。红层沉积自下而上分别为：(1) 上白垩统泉头组(K2q)，红层沉积厚度近2000 m。下部岩性以灰色砂岩夹棕红色泥岩，上部以棕红色泥岩夹灰色砂岩为主，总体上自下而上表现出砂逐渐减少泥逐渐增多的特征。红层内发育钙质结核。(2) 上白垩统姚家组(K2y)，红层沉积厚度100~150 m。岩性以红色泥岩夹浅灰色钙质泥岩为主，底部发育灰色细砂岩、砂岩。红层内发育钙质结核。(3) 上白垩统四方台组(K2s)和嫩江组顶部(K2n)，红层沉积厚度350~400 m。红层下部以红色泥岩、灰绿色粉砂岩互层产出，上部以红色泥岩、棕红色泥岩为主，底部发育灰色细砂岩、砂岩。红层内发育钙质结核。(4) 黑色沉积建造有3个层位(冯子辉等，2015；万晓樵等，2017)，自下而上，第一个是位于泉头组红层(K2q)之下的沙河子组(K1s)下部油气层和上部煤层，其上发育了营城组(K1y)火山岩储层和盖层。第二个是位于姚家组(K2y)之下的青山口组(K2qn)顶部油气层。第三个是位于四方台组之下的嫩江组(K2n)底部油气层。
3.2 红层期次划分及横向对比分析
中国北方中生代陆相盆地内侏罗纪—白垩纪期间，共计有6次大规模的红层沉积记录。红层横向对比分析如下：
第Ⅰ期红层，时代为中侏罗世—晚侏罗世早期，相当于巴通期—牛津期(Bathonian— Oxfordian)。该期红层主要发育在准噶尔盆地和鄂尔多斯盆地，松辽盆地未见有其沉积。西部该期红层的沉积记录为，准噶尔盆内发育晚侏罗世早期齐古组(J3q)，前人在红沟剖面获得了4组凝灰岩夹层的锆石U-Pb年龄，介于167~157 Ma，并根据旋回地层推测了齐古组的顶界年龄为155.3 Ma(邓胜徽等，2015)，王思恩等(2012)，据此方法获得齐古组顶界年龄为161.8 Ma。鄂尔多斯盆地内沉积记录为中侏罗统直罗组上部红层。前人在直罗组下部灰色泥质粉砂岩中获得的孢粉组合为Cyathidites-Osmundacidites-Cycadopites-Disacciatrileti，由于中国北方地区中侏罗世晚期至晚侏罗世特别发育掌鳞杉科Classopollis，而其在直罗组下部含量较早—中侏罗世延安组有明显增加，故其时代更倾向于中侏罗世晚期(孙立新等，2017)，那么直罗组上部红层的时代也应属于中侏罗世晚期，相当于卡洛夫期(Callovian)。因此，西部齐古组红层与中部直罗组红层沉积时代横向上具有可对比性，均属于中侏罗世—晚侏罗世早期。自西向东沉积厚度变薄，由200多m变化为50~80 m。
第Ⅱ期红层，时代为早白垩世早中期，相当于贝里阿斯—巴雷母期(Berriasian—Barremian)。红层主要为准噶尔盆地下白垩统呼图壁河组(K1ht)和鄂尔多斯盆地下白垩统环河组(K1h)下部红层，松辽盆地未发育。时代依据：西部准噶尔盆地中，红层之下的下白垩统清水河组(K1q)中的叶肢介、介形虫和孢粉化石组合研究表明其时代为早白垩世早期，即贝里阿斯期(Berriasian)(王思恩等，2012)。盆地西北缘乌尔禾地区德仑山下白垩统清水河组中发育鹦鹉嘴龙化石组合，其中的准噶尔翼龙和复齿湖翼龙，指示了该动物群生存时代为早白垩世中期(贾程凯等，2009)，将与之连续沉积的呼图壁河组置于早白垩世早中期较为合适。中部鄂尔多斯盆地西缘下白垩统环河组中见到早白垩世早中期的轮藻化石Mesochara stipitata (S. Wang) Z. Wang (李祖望，1988)，其南缘环河组中孢粉组合指示时代归属为早白垩世早期(张子福，1992)。环河组中上部局部地区发育有玄武岩夹层，前人获得Ar-Ar年龄为(126±0.4) Ma(邹和平，2008)。因此，将该层火山岩之下的地层置于早白垩世早中期较为合适，其上红层(第Ⅲ期)置于早白垩世中期。综上，这一时期的红层沉积时代横向上具有可对比性，均属于早白垩世早中期。自西向东沉积厚度变薄，由逾512 m变化为30~50 m。
第Ⅲ期红层，时代为早白垩世中期，相当于巴雷母期(Barremian)。红层主要为西部准噶尔盆地下白垩统连木沁组(K1l)红层和鄂尔多斯盆地下白垩统环河组(K1h)上部红层，松辽盆地未发育。时代依据：连木沁组(K1l)红层与下伏胜金口组和早白垩世早期呼图壁河组连续沉积，胜金口组(K1s)沉积厚度约82 m。根据邓胜徽(2015)据沉积速率、沉积厚度等要素推测的齐古组(厚度270 m)的沉积时间持续约5.5 Ma，判断该期红层沉积的时间比第Ⅱ期红层不会小于5 Ma。中部鄂尔多斯盆地环河组上部红层，与下部第Ⅱ期红层为连续沉积，沉积间隔约200 m，上部红层附近局部发育126 Ma玄武岩夹层(邹和平，2008)，推测红层时代应为早白垩世中期。自西向东沉积厚度变薄，由200多m变化为20~30 m。
第Ⅳ期红层，时代为晚白垩世早期，相当于赛诺曼期(Cenomanian)。该期红层主要为准噶尔盆地上白垩统东沟组(K2d)和松辽盆地上白垩统泉头组(K2q)。时代依据：准噶尔盆地内该期红层位于上白垩统东沟组(K2d)。该期红层内发现了Talicypridea amoena-T. gemmiformis-Ziziphocypris simakovi介形虫组合，以晚白垩世中期(康尼亚克期—三冬期，Coniacian—Santonian)分子为主，也见有晚白垩世早期(Cenomanian)的分子(郑秀亮等，2013)。刘俊英和吴新莹(1983)在东沟组下段发现了少量早白垩世轮藻类成员：Aclistochara laiae, A. caii, Mesochara volute，具有较浓厚的早白垩世色彩。该组上部被古近系紫泥泉子组不整合覆盖，发现了晚白垩世末期轮藻类植物群，大致相当于马斯特里赫特期(Maastrichtian)(杨景林等，2005)，因此，笔者认为东沟组应为晚白垩世早期。中部鄂尔多斯盆地，本次工作未见该时期红层发育。东部松辽盆地主要为晚白垩世早期沉积的泉头组(K2q)。前人在青山口组底部橄榄粗安岩获得了88.3 Ma的Ar-Ar年龄，并认为泉头组与赛诺曼期(Cenomanian)可对比，与古地磁显示的泉头组顶部的年龄91.35 Ma(王璞珺等，2015)基本一致。在泉头镇泉头组下部营城组中获得了流纹岩的年龄(111.6±2.6) Ma和安山岩的年龄(118.5±1.6) Ma(内部资料待发表)。综上，准噶尔盆地东沟组红层与松辽盆地泉头组红层沉积时代横向上具有可对比性，均属于晚白垩世早期。横向上变化较大，自西向东沉积厚度明显增加，由102 m变为2200 m。
第Ⅴ期红层，时代为晚白垩世中期，相当于康尼亚克期(Coniacian)。该期红层在准噶尔和鄂尔多斯盆地暂未见到沉积记录。仅在东部松辽盆地发育上白垩统姚家组，厚度100~200 m。时代依据：松科1井古地磁成果资料显示的姚家组沉积时代为85.8~86.1 Ma(王璞珺等，2015)。与姚家组连续沉积的下伏青山口组中橄榄粗安岩Ar-Ar年龄为88.3 Ma，上覆嫩江组一、二段中富含有海相底栖和浮游有孔虫化石，时代为晚白垩世，相当于Coniacian晚期至Santonian(席党鹏等，2010)，且二段获得火山岩的年龄为83 Ma(王璞珺等，2015)。本次工作在通辽钱家店地区获得了侵入到嫩江组、姚家组中的辉绿岩脉的锆石U-Pb年龄70.7 Ma(内部资料，待刊)。综上，姚家组红层的沉积时代放在早白垩世中期较为合适，相当于康尼亚克期(Coniacian)。
第Ⅵ期红层，时代为晚白垩世晚期，相当于坎潘期(Campanian)。该时期红层在西部准噶尔和鄂尔多斯盆地未见到沉积记录。仅在东部松辽盆地沉积了上白垩统四方台组(K2s)红层。时代依据：松科1井古地磁成果资料显示的四方台组的沉积时代约在79.1~72.2 Ma(王璞珺等，2015)。四方台组内部火山岩夹层的年龄为73.6 Ma(王璞珺等，2015)，下部与其不整合覆盖的嫩江组底部的有孔虫化石组合时代为晚白垩世中期(Coniacian晚期至Santonian)(席党鹏等，2010)。综上，四方台组红层的沉积时代应为晚白垩世晚期(Campanian)。
3.3 黑色层分析
侏罗纪—白垩纪期间，北方陆相盆地沉积了大规模含煤炭、油气层的岩层。本次工作结合前人资料，自下而上共划分了4期大规模的有机质沉积记录(图 3)。第1期有机质沉积层位于第Ⅰ期红层之下，为煤炭沉积层。主要分布在中西部准噶尔盆地和鄂尔多斯盆地，时代为早中侏罗世。松辽盆地没有沉积。第2期为煤、油气层沉积，分布在松辽盆地下白垩统沙河子组中，上被营城组火山岩覆盖。第3期为松辽盆地上白垩统青山口组下部油气层沉积，位于第Ⅲ期红层之下。第4期为松辽盆地上白垩统嫩江组下部油气层沉积，位于第Ⅳ期红层之下。第1、3、4分别与其上红层构成红-黑岩系结构，为中国北方砂岩型铀矿的3个主要成矿层位。
4. 红-黑色岩系耦合产出对砂岩型铀矿形成环境的制约
4.1 砂岩型铀矿产出与红-黑岩系产出的层位关系
制约砂岩型铀矿形成的红层和黑色层，野外宏观特征明显(图 4)，从3个典型盆地内铀异常区红层、黑色层与砂岩型矿时空关系的连井剖面图(图 5, 图 6, 图 7)可以看出，砂岩型铀矿床(点)多位于红层与黑色层之间过渡带上灰色、绿灰色砂岩和细砂岩中。三个典型盆地主要表现特征：(1) 西部准噶尔盆地(图 5)典型铀发育异常区下部为中侏罗统西山窑组含煤黑色沉积建造，上部为上侏罗统齐古组红层。铀异常区距离煤层多在100~400 m范围内，多处产灰色砂岩，局部产出于红层与灰色砂体互层的砂体中，更靠近于红层。(2) 中部鄂尔多斯盆地红层、黑色层与铀空间关系见连井剖面图(图 6)和宏观照片(图 4)，铀异常岩性段为直罗组下段，其下部为中侏罗统直罗组含煤黑色沉积建造，共发育煤层5~6层，草莓状黄铁矿发育。上部为上侏罗统直罗组顶部红层。铀异常区距离煤层多在50~300 m范围内，多产出于灰绿色砂岩中，相比煤炭层，更靠近于红层。(3) 东部地区松辽盆地内红层、黑色层与砂岩型铀矿的空间关系见连井剖面(图 7)。连井剖面显示，铀异常岩性段以灰色砂岩为主，铀矿异常区集中在距离黑色层50~200 m的范围之内。主矿体在盆内隆起的斜坡带上(Jin et al., 2016)。上部以红层以及下部以黑灰色岩段发育为主的岩段，铀异常并不明显。(4) 对比东西部红层之下有机质层位黑色煤层田和油气层发现，在相同砂体厚度的条件下，煤层黑色层与红层之间异常岩段数在1~6处，强度较小，油气黑色层与红层之间异常岩段数5~12处远大于前者，后者显示了明显的铀成矿的优越性，具有更大的找矿潜力。(5) 在空间上，砂岩型铀矿产于红层与黑色岩层之间的砂体内，三者密切共生，呈双色夹心结构。图 3显示，第Ⅰ、Ⅴ、Ⅵ期红层下部分别发育了第1期煤层和第3、4油气层，这三期红层与黑色层之间均发现了砂岩型铀矿或铀异常，而其他红层暂未有铀异常发现。(6) 砂岩型铀成矿和红层与有机质堆积黑色层的距离有关，典型盆地的分析显示，二者距离多小于500 m。红黑岩系距离较大不利于铀成矿，东部松辽盆地松辽盆地下白垩统泉头组发育了近2000余m红色泥岩、粉砂岩夹灰色、浅灰色砂岩，其下部也发育了下白垩统沙河子组煤层和油气层(冯子辉等，2015)，但二者之间未见铀异常。其间沉积了巨厚具有泥岩夹砂岩特征的下白垩统登娄库组和早白垩世晚期中酸性火山岩(118~111 Ma，内部资料，待发表)，总厚度大于2500 m，可能与之有关。另一个实例就是中国南方地区大规模的白垩纪红层，而下部黑色层主要为石炭纪-二叠纪，目前也未见有大规模砂岩型铀矿的资料。
图 4. 北方陆相盆地红层、黑色层野外宏观特征准噶尔盆地：a—齐古组(J2-3q)红层；b—西山窑组(J2x)钻孔中煤层。鄂尔多斯盆地：c—直罗组(J2z)红层；h—延安组(J1y)含煤岩系及其上部直罗组下段灰黄绿色赋铀砂体。松辽盆地：e—姚家组(K2y)红层；f—青山口组(K2qn)黑色层的生烃泥页岩Figure 4. Photographs illustrating outcrop scale of red beds and organic matters beds of continental basins in northern China.Junggar basin: a-Red beds of upper Jurassic Qigu Formation (J2-3q); b-Coal in the black layer of Xishanyao Formation (J2x); Ordos: c-Middle Jurassic red beds in Zhiluo Formation; d-Coal-bearing series of Yanan Formation and yellow sandstone rich uranium; Songliao basin: e-Red beds and calcareous concretions from upper Cretaceous Yaojia Formation (K2y); f-Hydrocarbon generating shale of upper Cretaceous Qingshankou Formation (K2qn)
Figure 5. Partial relationship of red beds, organic matters beds and sandstone type uranium deposit in the well logs (modited after Jin et al., 2016; for other legends, see Fig. 3)
4.2 红-黑岩系反映的沉积环境
本次工作从氧化带(红层)→过渡带→还原带(黑色煤炭沉积层)对鄂尔多斯北缘早—中侏罗世延安组、直罗组不同层位的28件泥岩、粉砂质泥岩样品进行了微量、稀土元素测试及孢粉分析(张天福等，2016；孙立新等，2017)。研究表明：(1) B、Sr和Cu元素及Fe2+/Fe3+、B/Ga、Sr/Cu和FeO/MnO比值在红层和黑色层层有明显差异。Fe存在+2和+3价，其价态对氧化-还原反应灵敏，随Eh、pH的不同，其化合价态发生相应变化。一般认为，Fe2+/Fe3+> 1为还原环境，Fe2+/Fe3+ < 1为氧化环境(赵振华，1997)。本次工作红层向黑色层的Fe3+和Fe2+含量呈相反变化趋势，此消彼长，总含量基本保持不变。Fe2+/Fe3+比值变化较大：上部红层岩段(直罗组上段)，以红色岩层为主，夹少量的灰色砂体，岩层内部多处见蒸发作用形成的碳酸盐岩，Fe2+/Fe3+介于0.04~0.36，平均0.19(n=10)，远小于1，显示较强的氧化环境。中部灰色岩层与黄绿色岩层交替出现岩段(直罗组下段)，多处可见碳屑等有机质，Fe2+/Fe3+介于0.12~1.56，平均值0.57(n=6)，变化范围较大，总体偏氧化环境。下部黑色煤层有机质沉积岩段(延安组)，发育多层煤炭有机质和大量的草莓状黄铁矿，Fe2+/Fe3+介于0.41~3.66，平均1.84 (n=12)，多大于1，显示较强的还原环境。Fe2O3含量在2.59%~ 10.71%，平均含量6.62%，远高于下部黑色层平均含量1.93%，也显示了红层氧化强度大于黑色层。(2) U/Th比值变化较大：上部红层岩段(直罗组上段)，U/Th介于0.08~0.76，平均0.3(n=10)。中部直罗组下段U/Th介于0.12~3.24，平均1.26(n=6)。下部黑色煤层有机质沉积岩段(延安组) U/Th介于0.16~ 0.35，平均0.25。表明上部红层和底部黑色岩层的U/Th比值基本一致，而中间过渡阶段U/Th是前两者的4~5倍，显示中间过渡阶段岩层U含量较高，为U易富集沉淀区域。(3) 另外一个明显的差异就是下部黑色岩层和过渡带岩层孢粉化石非常丰富，上部红色泥岩中没有分析出孢粉化石，也是沉积环境由还原向氧化变化的明显指标。红层内未发现有水生菌藻类低等生物和水生植物来源，而黑层内发育大量的该类生物，而这种差异很可能是红层沉积时水体温度高于黑层沉积时期，导致有机质生产率低、有机质沉积保存量大幅减少，从而缺乏有机质耗氧作用使得沉积物长期处于氧化的沉积成岩环境。
前人关于红层形成原因及沉积环境有不同的认识，一种观点认为红层的红色是干旱或干湿交替的古气候条件导致了赤铁矿氧化淋溶富集形成的，红层中大多含有蒸发盐夹层(Miki, 1992；Hofmann et al., 2000)，与红层存在于两种共生体中：在干旱地带，与河成及风成的砂岩与蒸发盐岩共生和在潮湿地带，与交错的含煤地层共生(彭华等，2013)的认识基本一致。另一种观点认为红层不具备气候指示意义，其中的赤铁矿可能是成岩过程中含铁矿物脱水氧化形成的(Turner, 1980; Van Houten, 1968; 彭华等，2013)。傅培刚等(2008)研究了藏南白垩系红层-黑层的有机地球化学特征表明，黑层有机碳含量高于红层5~10倍，红层沉积时处于较强烈的氧化环境，而黑层则为还原环境。微体古生物资料显示，西部中侏罗统齐古组红层中发育了相当数量的孢粉化石(邓胜徽等，2015)和东部上白垩统姚家组红层中化石较为丰富，发育有介形虫、叶肢介、孢粉等化石(万晓樵等，2017；徐增连等，2017)，中部中侏罗统直罗组红层中孢粉类化石相对较少(孙立新等，2017)。这些红层中的化石与黑色层中化石的数量种属明显偏少，结合其下部含煤层地层或油气层。我们认为这些红层应形成于潮湿地带，与交错的含煤地层共生。本次工程所揭露的砂岩型铀矿的赋存层位也是位于这种潮湿环境下形成的红层和黑层的过渡层位中，单一红层底部尚未发现有铀异常的现象(图 3)。无论红层的颜色是沉积阶段形成的，还是成岩过程含铁矿物的脱水造成的，红层基本可以代表一种相对较强氧化强度的岩层，是岩层的垂向分带，其砂岩型铀运移过程中提供了氧化条件。
综上表明，红层是较氧化条件下沉积的产物，而黑色层是较还原作用下沉积的产物，二者构成红-黑岩系垂向沉积环境变化，砂岩型铀矿产于其过渡沉积环境中的较还原环境下。
4.3 关于红-黑岩系对铀矿成矿环境制约的几点思考
从上述研究得知，中国北方现已产出的大规模的铀矿层均明显受到了“红-黑岩系”的制约，且已发现的矿床矿体多为板状，笔者认为红色岩系对砂岩型铀矿成矿的主要贡献是为成矿流体运移与物质交换，尤其是铀的物质溶出、迁移提供了环境“场”。黑色岩系则是铀矿物质运移、流动，特别是物质储存创造了还原条件。要充分重视红层“第二母源层”的作用(王志龙，1988)，四川盆地除红层下部未发育时代相近的黑色层外，红层本身铀背景值不高可能也是制约其成矿的重要原因。红层作为含铀流体通道大家的认识是比较一致的，因为只有在氧化条件下才能有效的携带U+6迁移；而对于还原环境的还原层，既为成矿提供了还原性的化学障，也因为自身常常为细粒低渗透的泥质、高有机质层，而起到了阻档、吸附作用的物理障(赵希刚，2005)。这也是为什么耦合产出的红-黑岩系中接触带能成为主要工业铀矿层的主要原因。从中国红层、黑层与砂岩型铀矿的分布图(图 2)可以看出，尽管南方发育了大面积的红层，红层及其周缘铀背景值很高，特别是诸广、赣-杭等重要成矿带，但并没发现较好的砂岩型铀矿床，这与红层下部未发育时代相近的黑色层有密切关系。红-黑岩系对铀矿的制约对于区域铀矿勘查具有重要的应用意义，“红-黑岩系”发育的地区和层位是寻找砂岩型铀矿主要地区和目的层位。
5. 结论
(1) 中国北方中生代陆相盆地内共轭产出的黑色岩系和红色岩系是古沉积环境由还原向氧化环境转变形成的。这种变化为大规模砂岩型铀矿的形成创造了基本条件。即氧化条件下形成的红层，为表生流体溶解铀矿提供了“场”；黑色岩系为铀矿物质沉淀提供了“障”。
(2) 晚中生代存在6次大规模的富氧红层成岩事件，从早到晚分别为：Ⅰ中侏罗世—晚侏罗世早期(Bathonian—Oxfordian)，Ⅱ早白垩世早中期(Berriasian—Barremian)，Ⅲ早白垩世中期(Barremian)，Ⅳ晚白垩世早期(Cenomanian)，Ⅴ晚白垩世中期(Coniacian)和Ⅵ晚白垩世晚期(Campanian)。其中Ⅰ、Ⅴ和Ⅵ期红层之下沉积的黑色层，构成与北方砂岩型铀矿密切共生的3套红-黑岩系。
(3) 北方陆相盆地砂岩型铀矿与“红-黑岩系”在时空上密切共生。即时代相近的，红层沉积于黑色层之上的陆相碎屑岩层组合，砂岩型铀矿床(点)多发育于红层与黑色层过渡带中的灰色、绿灰色砂岩和细砂岩中。这些认识对下一步开展铀矿调查工作具有重要的指导意义。
致谢
新疆维吾尔自治区煤田地质局、新疆地质矿产勘查开发局第九地质大队、中国煤炭地质总局特种技术勘探中心、核工业二〇八大队等单位，中国地质调查局资源评价部陈丛林，天津地质调查中心孙立新、冯晓曦、俞礽安、汤超、韩伟、徐增连、张博等，中国煤炭地质总局第一勘探局地质勘查院宋洪柱，在成文过程中给予了帮助和指导，在此一并致以诚挚的谢意。
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