Construction of the evaluation system for Se-rich arable land and its application in Xinxu Town, Xintian County, Hunan Province
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摘要:
研究目的 天然富硒农产品是人体摄入硒元素最安全有效的途径，依托天然富硒土地资源建立的富硒农业和富硒特色小镇等富硒产业，成为脱贫攻坚和乡村振兴的新兴产业支柱，其规划和建设需以富硒土地质量等级为基础，但国内缺乏富硒土地资源评价体系。
研究方法 本文以新田县为例，从耕地的开发利用条件和潜力、开发利用价值以及开发制约条件着手，构建耕地地力、经济质量和生态环境“三位一体”的富硒耕地质量评价体系；基于新田县新圩镇富硒土壤详查数据和全国土地调查成果开展富硒耕地质量评价研究，对耕地的自然属性、环境属性、经济属性等进行综合评价。
研究结果 其评价结果与农产品质量和富硒程度耦合良好，真实反映了耕地资源开发条件与潜力。
结论 构建的富硒耕地质量评价体系对富硒耕地资源开发利用有较科学指导价值，为富硒土地资源和富硒产业规划提供了重要参考和借鉴。
Abstract:This paper is the result of agricultural geological survey engineering.
Objective Natural selenium (Se)-enriched agricultural products is the safest and most effective way for human Se uptake. The Serich agriculture and Se- rich characteristic towns, which should be established based on natural Se- rich land, have become the pillars of emerging industries for poverty alleviation and rural revitalization. Their planning and construction should be based on the quality evaluation of Se-rich land, but there is a lack of the method for this evaluation.
Methods Taking Xintian County as an example, a new system of Se-rich arable land quality evaluation was established, which was composed of the evaluation of land fertility, economic quality, and ecological environment. The evaluation system was based on the development potential, utilization value, and restriction conditions of the arable land. Additionally, this paper carried out a comprehensive evaluation of the natural, environmental, and economic attributes, based on the results of Comprehensive Survey of Se- enriched Soil Geochemistry and National Land Survey in Xinxu Town of Xintian County.
Results The evaluation results are coincident with the quality of agricultural products and Se- rich degree, which reflected the development conditions and the potential of arable land resources.
Conclusions The above- mentioned evaluation system can guide the development and utilization of Se- rich arable land, and can be used for the planning of Se-rich land resources and related industry.
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有机氯农药(OCPs)是典型的含氯持久性有机污染物(POPs)，其代表性化合物有六六六(HCHs)、滴滴涕(DDTs)、六氯苯(HCB)、狄氏剂、艾氏剂、七氯、环氧七氯、氯丹和硫丹等[1]。自二十世纪七十年代，研究发现OCPs具有强稳定性、生物富集性和全球迁移性，并普遍对高等动物内分泌激素具有破坏作用[2]以来，世界各国相继禁止HCHs和DDTs等的生产和使用[3]。尽管OCPs已被禁用或限用近50年，但至今是人体内残留浓度和检出率最高的POPs。研究已经表明，OCPs可通过各种途径进入人体并在脂肪及各种脂肪性器官蓄积，从而造成人类内分泌激素水平紊乱，引起癌变或遗传性疾病[4-6]。因此，研究人体内OCPs残留水平和代谢规律非常重要，它是OCPs毒理研究和对人类各种致病机理研究[7]的手段、起点和基础。 以往的研究发现, 母乳是研究人体内OCPs含量的最佳介质：①富含3%~7%的脂肪；②样品容易获取，取样简单[8-9]；③取样周期长。1951年Laug[10]首次报道了母乳中DDTs的含量，并估算了人体中DDTs的残留浓度, 自此各国研究人员开始致力以母乳中OCPs浓度为手段，开展各类研究。本文阐述了1950年以来，特别是近二十年母乳在人体中OCPs蓄积浓度的评价、母乳中OCPs浓度的影响因素、人体中OCPs排泄动力学规律和婴幼儿母乳喂养阶段OCPs的摄入量及健康风险评价四个领域的研究应用及进展。最后，结合以上研究领域的研究成果和结论，提出研究中尚未解决的疑问、难点和母乳中OCPs新的研究方向。 1. 通过调查母乳中OCPs的浓度，揭示人体内OCPs的分布特征和变化趋势
第二次世界大战后，DDTs等在美国等发达国家大量生产和使用。1951年Laug等[10]首次报道了美国母乳及其脂肪中有DDTs和代谢物滴滴伊(DDE)检出。1962年美国海洋生物学家兼作家蕾切尔·卡逊出版了《寂静的春天》一书，该书以写实和夸张的手法描述了OCPs类化学农药的大量使用给生态系统造成的污染和破坏，并迅速在全球掀起了人体中OCPs蓄积浓度和暴露水平的研究热潮。自1970年至今，研究人员持续以母乳为介质，评价和报道人体中OCPs的蓄积浓度和暴露水平[11]，这是母乳中OCPs浓度应用最早和最广泛的研究领域。该领域的研究总体上可分为两个阶段。第一阶段是1970年至本世纪初，主要集中在各国或不同地区母乳中OCPs的首次报道或检出。这些研究结果充分证实OCPs已经通过饮食、呼吸和皮肤接触等方式进入人体。而本世纪近二十年来该领域的研究重点是开展不同国家、不同地区或相同国家不同地区母乳中OCPs浓度对比、分布特征以及变化趋势[12-14]。 近二十年来母乳中OCPs的调查研究表明：OCPs是不同国家、不同地区人体中检出率最高和蓄积量最高的持久性污染物；伴随着全球范围内OCPs的禁用，人体OCPs暴露风险也不断降低[15]，主要残留体为β-HCH、p, p’-DDE和HCB，总体上浓度水平为DDTs>HCHs>HCB，残留浓度从1950年的mg/kg fat水平降低到μg/kg fat[16-18]。由于各国OCPs使用量、时间和覆盖面积不同，母乳中OCPs残留水平有较大差异。这些差异体现在：发展中国家母乳中OCPs总浓度高于发达国家[19-20]，而沿海地区高于内陆地区，热带地区高于其他地区。其主要原因是一些发展中国家禁用或完全禁用OCPs的时间比发达国家晚[21]，有些发展中国家和热带地区至今仍然在使用OCPs[18, 22]。例如，2012年Fujii等[20]报道了中国、日本和韩国母乳中OCPs农药的残留水平，结果表明我国母乳中各种OCPs分量和总量均高于日本和韩国。 图 1以日本[13, 20]、加拿大[23-25]、中国[26-27]、巴西[22, 28-30]、瑞典[4]和印度[11, 31-32]为例，给出各国在不同时期母乳中普遍存在，并有报道的HCHs和DDTs浓度及趋势；不同国家母乳中OCPs的检出种类有较大差异，这与各国OCPs的生产和使用历史有关。例如欧洲、美洲和一些热带国家除了使用HCHs和DDTs外，还使用了狄氏剂、艾氏剂、氯丹、七氯、氯丹和环氧七氯，因此许多欧美发达国家和南亚等热带国家母乳含有狄氏剂、艾氏剂、氯丹和七氯[22, 26, 31]。母乳中OCPs浓度和分布特征的研究，不仅揭示了人体中OCPs蓄积水平和变化趋势，而且推动了母乳中OCPs分析方法和技术的发展。二十世纪母乳中OCPs提取方法以液液萃取(LLE)和索氏抽提(SOX)为主，净化方法以层析柱净化和磺化法为主，检测技术以气相色谱-电子捕获法(GC-ECD)为主。二十世纪末以来，随着固相萃取(SPE)、固相微萃取(SPME)、基质固相分散萃取(MSDE)、固液微萃取(SLE)技术以及检测技术的灵敏度和准确度不断提高，母乳中OCPs分析方法从提取、净化到检测均有了显著进步，特别是样品净化技术和检测技术朝着更快、更准确和更灵敏的方向发展[33]。总体上取样量从几十毫升降低到几毫升，检出限从mg/kg降低到μg/kg，甚至达到了ng/kg水平[33]。 尽管当前母乳中OCPs浓度新的分析方法技术，特别是提取和净化技术报道很多，但这些方法的实用性、可操作性和可靠性缺少验证。此外，缺乏统一的标准或限定指标考察提取方法对目标物和脂肪提取效率的有效性、准确性，从而导致许多报道数据难以进行国际上、时空上和区域间数据的分析、对比和评价。
2. 通过调查母乳中OCPs的浓度，揭示影响OCPs浓度的主要因素
研究表明，不同国家、不同地区，甚至相同地区母乳中OCPs的检出种类和检出浓度有显著的差异。为此，自1990年研究者围绕地域、年龄、分娩次数、职业、体重和饮食等生活习惯与母乳中OCPs浓度的相关性开展了许多研究，揭示母乳中OCPs浓度差异的影响因素。近二十年来，研究者关于母乳中OCPs浓度的影响因素取得了许多进展，并在一些方面取得了共识。 首先，研究者普遍认为母乳中OCPs浓度与生活地区或区域有很大相关性。在OCPs生产、使用和高暴露、高污染地区，母乳中OCPs浓度显著高于其他周边地区[34-36]。总体特征是沿海地区母乳中OCPs浓度大于内陆地区[34, 36]。其次，母乳中OCPs浓度与饮食习惯有关。研究者认为，由于OCPs可通过食物链、传递和富集，并在高脂肪含量动物体内富集，故脂肪性食品(如肉、鱼和虾等)摄入量越高，体内OCPs浓度越高[36-38]。Kunisue等[37]研究表明我国沿海城市大连母乳中OCPs浓度显著高于内陆城市沈阳，其主要原因是该地区居民常常食用含有高浓度OCPs的海产品。我国研究者在这一领域开展了大量的研究工作，并报道了许多关键性的研究结论。2005年Sun等[38]研究了石家庄和唐山两地区母乳中OCPs浓度与人均脂肪性食品日摄入之间的相关性。研究表明，石家庄城市地区母乳中p, p’-DDE、HCHs和HCB浓度均显著高于唐山地区母乳中3种OCPs的浓度，这与城市居民对猪和羊的内脏脂肪性食品的摄入量较高有显著相关性；2009年Leng等[39]研究表明沿海城市母乳中OCPs的高浓度与每日鱼类食用量有正相关性；2013年史蓉婕等[40]报道了深圳市母乳中OCPs浓度的影响因素，指出淡水鱼日销量等与该地区母乳中OCPs浓度呈正相关。此外，相同地区母乳中OCPs浓度与女性年龄呈正相关[40-42]，与分娩次数呈负相关[1, 41]，即女性年龄越大，首次分娩时母乳中OCPs浓度越高。但分娩次数越多，母乳中OCPs浓度的变化趋势与两次分娩时间间隔长短、OCPs种类以及是否有OCPs继续摄入或暴露有关[1, 39]。 除以上共识点之外，研究者对于哺乳时间、母乳中脂肪含量或志愿者身体质量指数(BMI)等与母乳中OCPs浓度的相关性持有不同观点。长期以来研究者认为，人体内的OCPs是随着脂肪一同排泄到母乳中。因此，母乳单位脂肪中OCPs浓度是随着时间不断降低。例如，有人分别以月[43]或日[9]为间隔期采集并检测了母乳中的OCPs，结果表明母乳中OCPs浓度随着哺乳时间的延长而持续降低。但也有人持不同观点，认为哺乳期内母乳中OCPs浓度并不是持续降低，而是波动性不断变化的[8, 44]。此外，许多研究者认为母乳中脂肪含量或志愿者的BMI值也影响OCPs浓度[45]，并指出母乳中OCPs(如HCB和HCHs)浓度与脂肪含量或BMI值呈正相关，即脂肪含量高，则OCPs浓度越高[41]。但也有研究结果表明，这两者之间没有显著相关性[38]。另外，已有研究表明母乳中OCPs浓度与吸烟有一定的正相关性[41]，也有这两者之间并无显著相关性的报道[46]。 本世纪以来对于母乳中OCPs浓度的影响因素，为什么许多方面获得不一致的研究结论[38, 41, 45]？本文认为，这些有争议的结论恰好证实了母乳中OCPs浓度的多变性和复杂性。尽管母乳样品采样简单、样品量充足，但研究中要解决两个关键问题：一是如何同时限定多种影响因素，从而准确研究某一因素与母乳中OCPs浓度的相关性，特别是当母体仍然通过饮食、呼吸或皮肤等暴露途径摄入OCPs时，研究结论就有多解性、复杂性和不确定性；二是研究者限定年龄、体重、分娩次数和相同哺乳期的母乳样品后，必须获得统计学上足够的样品量，才能进行统计学分析，得出具有统计学意义的研究结果和结论。所以，关于母乳中OCPs浓度的研究，研究者必须详细描述样品和志愿者的相关信息，以及在这些特定实验条件下得到的研究结论。3. 通过研究母乳中OCPs浓度的时间变化趋势，揭示哺乳期女性体内OCPs的排泄动力学规律及影响因素
研究表明，母乳中75%的脂肪来源人体脂肪代谢，其余的主要来源于饮食[9]。如果以母乳脂肪中OCPs浓度随时间变化趋势研究人体内OCPs排泄规律，首要条件是母乳中OCPs全部来源于体内，即哺乳期女性没有通过饮食摄入OCPs。遗憾的是，相关研究证实饮食摄入是人体OCPs的主要来源和暴露途径[37]。因此，早期母乳中OCPs浓度随时间变化趋势的研究结论，并不代表体内OCPs浓度随时间变化趋势或排泄规律。此外，以母乳中OCPs浓度研究体内OCPs排泄动力学规律，还要考虑地区、年龄、分娩次数和喂养时间等因素对母乳中OCPs浓度的影响。研究者需要选择相同地区，年龄、分娩次数和喂养阶段相近的女性采集样品，以减少除时间外，其他因素对母乳中OCPs浓度的影响，并在统计学基础上研究人体内OCPs排泄动力学规律。 尽管存在以上困难，研究者自1970年也开展了许多关于哺乳期女性体内高浓度OCPs排泄动力学的工作，直至近十年才在动力学排泄方程模拟、浓度变化规律以及浓度变化机制或机理假设方面取得了一些进展。例如，2009年Waliszewski等[9]以天为尺度连续监测了墨西哥北部某州40位女性分娩后4~30天内母乳中β-HCH、p, p’-DDE和p, p’-DDT的浓度。并且在统计学基础上，构建了母乳中三个化合物的一阶动力学排泄方程，指出三个化合物在30天内有稳定的排泄速度。2010年Tue等[43]以月为尺度研究了越南河内地区33位妇女母乳中OCPs浓度，结果与Waliszewski等的研究结论一致，指出β-HCH和p, p’-DDE有稳定的排泄速度，以每月5%的速度持续降低，半衰期为15个月。但与Waliszewski等的研究相比, Tue等的研究忽略了志愿者的年龄、分娩次数、喂养阶段等重要因素对母乳中OCPs浓度的影响。因此，研究结果的普遍性和科学性有待进一步验证。1990年Galetin-Smith等[8]和2009年LaKind等[44]也研究了数月内不同地区母乳中OCPs的排泄速度，研究结果与Tue等的研究结果相反。Galetin-Smith等研究了初乳(分娩后5天内的母乳)和成熟乳(分娩后11天后的母乳)中OCPs浓度及变化趋势，而LaKind等研究的是分娩后1~3个月，以及停止母乳喂养时母乳中OCPs浓度及变化趋势。两者的研究结果表明数月内母乳中OCPs的浓度呈波动性变化，并不是持续降低。本课题组在2013年对北京地区3个哺乳期女性1~6个月母乳中OCPs浓度检测结果表明，HCB的浓度也表现出波动性变化的特征[47]。 由此可见，近年来以母乳为介质研究人体内OCPs排泄动力学的结果基本表明，哺乳期女性体内OCPs在母乳中短期和长期排泄动力学特征不同。总体特征是：①不同OCPs的排泄规律和速度不同[9]；②短期内母乳中OCPs浓度随时间呈现线性下降趋势，初乳中OCPs浓度是排泄速度的重要影响因素；③长期内(数月内)OCPs浓度总体上呈现波动性变化，如果饮食摄入高含量OCPs，母乳中OCPs可能有增高的趋势。对于以上母乳中OCPs浓度波动性排泄规律及特征，学术界有不同的解释。Galetin-Smith等认为，分娩后数日内OCPs浓度呈线性降低，是因为该时期母乳中OCPs主要来自人体内，而后母乳中OCPs浓度受到饮食摄入量的影响，浓度不会有显著的降低趋势，所以母乳中OCPs浓度降低速度也不能准确反映人体内OCPs降低速度或排泄速度。而LaKind等[44]强调研究母乳中OCPs浓度随时间变化规律时，应该摒弃“人体不同组织间OCPs浓度平衡比例保持不变”的“简单假设”，并暗示这种浓度平衡比例的改变引起了母乳中OCPs浓度的波动性变化特征。 本文认为，以上两种理论观点都正确，但有主次之分。在OCPs使用或禁用的早期，人体OCPs暴露水平较高，这时饮食摄入OCPs浓度较高，母乳中OCPs浓度的波动性变化主要是饮食摄入造成的。这就很好地解释了1990年Galetin-Smith等的研究结论；相反，当OCPs被长时间禁用后，人体中OCPs浓度远高于饮食摄入量时，哺乳期OCPs会在各组织与母乳间不断建立新的溶解-储存平衡，从而造成母乳中OCPs浓度的波动性变化。因此，LaKind等得出了母乳中OCPs浓度呈波动性变化的结论，并提出自己的假说。4. 通过监测母乳中OCPs浓度，评价婴幼儿在母乳喂养阶段OCPs摄入量及暴露风险
哺乳期是母体OCPs的排泄过程，但对于母乳喂养的婴儿, 却是OCPs高暴露风险期[27]。因此，直至上世纪末国内外学术界一直就是否坚持母乳喂养存在争论。学术界的这些争论同时促进了一些国际组织颁布了人体OCPs的每日允许摄入限量，以此确保母乳喂养的安全性和科学性。表 1是世界卫生组织(WHO)、联合国粮农组织(FAO)和国际食品法典(IFC)推荐的不同OCPs的每日允许摄入量(ADI)和最大残留限量值(MRL)。 随着OCPs的全球禁用，母乳中OCPs浓度持续下降，各国新的研究数据表明婴幼儿OCPs的ADI值普遍低于WHO/FAO的建议值。但在一些热带国家，由于DDTs和γ-HCH仍然用于疟疾等传染性疾病的防控，人体和母乳中DDTs和HCHs浓度和婴儿的ADI值居高不下[22, 42]。对于HCB，由于其释放源和暴露途径多样化，全球范围内母乳中HCB浓度长期以来没有显著降低，许多国家婴幼儿HCB的ADI值接近于WHO的限定值。同时大部分学者的研究结论已经表明，母乳中含有特殊的物质能够帮助婴幼儿提高早期免疫力，有利于母亲和婴儿感情沟通，以及母亲乳房和身体健康[48]，全球也在提倡母乳喂养。但也有学者反对母乳喂养，认为母乳中高浓度的OCPs对器官发育不完全、吸收、代谢和排泄系统脆弱的婴幼儿存在很大的健康危害。 因此，近年来该领域的研究主要是开展OCPs高暴露区婴幼儿对母乳中高浓度OCPs(如HCB、HCHs和DDTs)的摄入量及潜在健康风险评价。2008年Okonkwo等[22]报道了南非国家婴幼儿母乳喂养期间DDTs及其代谢物的摄入量，并评价了暴露风险。该地区婴幼儿DDTs的ADI值远超过WHO的建议值20 μg/kg b.w./day，最高上限达到10 μg/g b.w./day；2009年Eggesb∅等[49]研究了挪威某地母乳中高浓度的HCB与新生儿体重的关系，结果表明母乳中HCB浓度与新生儿体重偏低有一定相关性。而2011年Mishra等[42]报道了OCPs持续使用的印度东北地区母乳中OCPs的浓度，并指出两个研究地区HCHs在1997年禁用，DDTs仍然持续使用，母乳中DDTs和HCHs浓度均可达到μg/g水平，婴幼儿DDTs和HCHs的ADI值均远高于WHO的建议值，处于OCPs高暴露环境和风险阶段。 早期研究者认为哺乳期母乳中OCPs浓度随时间逐渐降低，婴幼儿的OCPs暴露风险也逐渐降低，初乳中OCPs浓度常作为婴幼儿摄入量的估算和评价依据。然而，WHO建议母乳喂养时间是6个月，初乳中OCPs浓度对婴幼儿整个母乳喂养阶段OCPs暴露风险评价缺少实际指导意义。随着对母乳中OCPs浓度变化规律研究的不断深入，许多研究者和国际组织提出采用成熟乳中的OCPs浓度评价婴幼儿的OCPs摄入量和暴露风险[43, 50]更具科学性和合理性。5. 母乳中OCPs研究发展方向
综上所述，母乳中OCPs的检测和监测，为多个领域的研究者提供了研究手段。近二十年以来，母乳中OCPs浓度及相关研究结果表明，世界各地人体中OCPs浓度逐渐降低，婴幼儿哺乳期中OCPs摄入量也低于WHO的ADI值，但母乳中OCPs仍将是未来的研究热点。纵观全球，HCB、HCHs和DDTs是母乳中检出率和检出浓度较高的POPs[16, 41, 51]。在DDTs限用的一些热带地区，人体中OCPs浓度居高不下，婴儿母乳喂养阶段面临OCPs高暴露风险，这些地区应采取措施，协调传染性疾病防控和当地居民OCPs高暴露风险之间的矛盾，确保OCPs的安全使用。聚焦我国，近期的研究结果显示中国母乳中HCB、HCHs和DDTs的蓄积浓度远高于发达国家，是韩国和日本的10倍[16]。特别值得关注的是，国内外新的研究结果显示我国海洋及沉积物等地质环境中蓄积的OCPs[52]，以及当前仍在使用的三氯杀螨醇[51](杀虫剂)将成为OCPs新的来源，并向大气等环境中继续排放OCPs。因此，OCPs在很长一段时间内仍然是全球，特别是我国婴幼儿在母乳喂养阶段摄入的典型高浓度POPs类化合物。 本文认为，未来母乳中OCPs的研究将主要集中在以下四个方面。 第一，继续开展关于母乳中OCPs方法学的研究，推进分析方法的标准化、实用性和可操作性。推进分析方法的标准化和可操作性是提高评价方法的准确性、可靠性以及不同研究结果可比性、参考性价值的前提条件。 第二，开展高暴露区和高污染区母乳中OCPs浓度的监测和调查。高暴露区和污染区主要是热带赤道地区，这些地区是疟疾等传染性疾病的高发区，DDTs作为限用农药仍在使用，开展该地区母乳中OCPs的调查非常重要，能为该地区人体和婴幼儿暴露风险评价提供有效的手段和基础性数据。 第三，以母乳中DDTs的代谢物DDE和DDD以及多排放源的HCB[12]为主，研究OCPs在人体内的蓄积和排泄规律，揭示母乳中OCPs浓度波动性变化的机理。已有研究者报道了母乳中OCPs浓度的短期排泄动力学及长期排泄动力学特征，并提出了相应的解释或假说，但其机理还有待进一步研究和证明。 第四，结合统计学方法，开展母乳中OCPs与新生儿或成年人各种疾病相关性的统计流行病学研究。迄今为止，主要是通过血液、胎盘或子宫中OCPs开展OCPs与人类疾病相关性的流行性病学研究[53-55], 大多数研究结果表明人体内的OCPs与某些疾病有相关性。2008年，美国有毒物质和疾病登记处(ATSDR)开始加大了人体中DDTs、DDE、HCHs和HCB等增加乳腺、卵巢、睾丸、前列腺癌和胰腺癌风险研究的力度[56]。未来会有越来越多的研究者，依据母乳与血液[21]以及人体脂肪组织中OCPs种类和浓度相关性的研究结论，以母乳中OCPs浓度及婴幼儿早期OCPs摄入量为手段，开展儿童或成年人体内OCPs与一些流行性病的相关性研究。 -
表 7 立地条件和土壤物理化学性质因子相关系数矩阵
Table 7. Correlation coefficient matrix of factors of site condition and soil physico-chemical property
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表 8 土壤养分及土壤环境各因子相关系数矩阵
Table 8. Correlation coefficient matrix of factors of soil nutrients and soil environment
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表 9 新田县新圩镇富硒耕地质量评价指标及权重
Table 9. Evaluation index and weight of Se-rich arable land quality in Xinxu Town, Xintian County
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