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摘要:
测量样品的放射性核素(238U、232Th和40K)含量并用于计算环境剂量率,是光释光测年方法中非常重要的步骤。本研究比较了电感耦合等离子体质谱和发射光谱法以及高纯锗γ能谱法对一系列海洋沉积物中铀、钍、钾含量的测量结果和环境剂量率计算结果。研究表明,多道高纯锗γ能谱仪测量铀、钍、钾的精确度和准确度较高。不同分析方法得到的测量结果高度一致,通过计算得到的环境剂量率也无显著差别。放射性核素活度浓度和质量浓度的理论比值与实验比值之间差距很小,两种方法几乎没有系统误差。γ能谱法制样更简单,还能了解样品是否处于的放射性平衡状态,是值得推广研究的环境剂量率测量方法。
Abstract:The measurement of radionuclides (238U, 232Th and 40K) is critical in OSL dating for calculation of the environmental dose rate. In this study, we compared the results of the 238U, 232Th and 40K contents from the ICP-MS and ICP-OES method and the HPGe γ-ray spectrum method, and the environmental dose rates calculated from the contents are also compared. The results suggest that the environmental dose rates did not differ significantly for the two methods, and the contents of radionuclides are highly consistent. However, for the method of γ-ray spectrometry, sample preparation is simple and no damage is observed. We may simultaneously measure various radionuclides, and it is easy to know whether the sample is in a radioactive equilibrium state or not. Therefore, the method is highly recommended for measuring the dose rate in OSL dating.
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Key words:
- γ-spectrum /
- environmental dose rate /
- uranium /
- thorium /
- potassium /
- marine sediment
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表 2 多道高纯锗γ能谱仪测量的精确度和准确度
Table 2. Accuracy and resolution of HPGe γ-spectrometer
项目 名称 编号(标准物质编号) 证书标称值/(Bq/kg) 仪器测量均值/(Bq/kg)(n=4) 测量准确度/%(n=4) 测量精确度/%(n=4) 238U 铀镭放射性环境分析标准物质 GBW040012 (230±19)×10 2 310±117 0.04 4.93 232Th 钍放射性环境分析标准物质 GBW040013 639±57 640±13 0.01 2.00 40K 钾放射性环境分析标准物质 GBW040014 (353±16)×10 3 541±125 0.03 3.53 232Th 钾放射性环境分析标准物质 GBW040014 85.9±8.6 87.2±2.7 1.51 3.10 238U 钾放射性环境分析标准物质 GBW040014 17.5 18.1±1.7 3.42 9.39 40K 天然放射性环境分析标准物质 GBW040015 (146±11)×10 1 492±67 2.19 4.49 238U 待测样品 2016A155 37.88±3.07 8.10 232Th 待测样品 2016A155 54.65±2.17 3.97 40K 待测样品 2016A155 743.8±36.6 4.92 238U 待测样品 2016A156 23.80±2.01 8.44 232Th 待测样品 2016A156 42.60±1.09 2.56 40K 待测样品 2016A156 619.3±27.7 4.47 表 1 本研究中测量的特征γ射线能量和分支比
Table 1. The characteristic gamma ray energy and branching ratio used in this study
测量核素 能量/keV 分支比/% 40K 1 460.8 10.7 232Th(228Ac) 238.6 43.6 232Th(228Ac) 911.6 27.7 238U(214Bi) 609.3 46.3 238U(214Pb) 351.9 37.2 238U(226Ra) 186.2 3.28 238U(234PaM) 1 001.0 0.837 238U 63.3 84.9 表 3 高纯锗γ能谱仪和ICP-MS、ICP-OES的测量结果
Table 3. Measurement results of ICP-MS, ICP-OES method and HPGe γ-spectrometer
样品编号 高纯锗γ能谱仪 ICP-MS和ICP-OES 238U/(Bq/kg) 232Th/(Bq/kg) 40K/(Bq/kg) 剂量率D1/(Gy/ka) 238U/10 -6 232Th/10-6 40K/10-6 剂量率D2/(Gy/ka) 2016A155 37.88 54.65 743.8 3.755 3.05 13.50 2.75 3.732 2016A156 23.80 42.60 619.3 2.911 1.91 10.50 2.32 2.898 2016A157 30.62 53.76 717.6 3.410 2.46 13.40 2.66 3.503 2016A158 35.21 54.22 703.9 3.446 2.90 13.50 2.62 3.606 2016A159 32.71 56.57 705.4 3.539 2.62 14.10 2.60 3.563 2016A160 26.63 49.70 721.8 3.249 2.06 12.40 2.64 3.309 2016A161 25.81 40.61 611.3 2.858 2.03 10.10 2.26 2.859 2016A162 25.79 49.90 645.6 3.065 2.07 12.40 2.42 3.162 2016A163 16.92 38.69 610.3 2.510 1.34 9.64 2.29 2.661 2016A164 28.79 51.82 654.7 3.205 2.30 12.90 2.42 3.264 2016A165 32.19 59.11 745.4 3.651 2.58 14.70 2.77 3.717 2016A166 16.51 32.60 687.3 2.792 1.33 8.12 2.54 2.702 2016A167 29.33 49.81 656.8 3.276 2.31 12.40 2.42 3.227 2016A170 22.27 46.20 645 2.845 1.77 11.30 2.36 2.955 2016A171 22.07 46.23 664.2 3.104 1.72 11.40 2.49 3.036 2016A172 22.10 46.47 668.4 3.159 1.77 11.10 2.48 3.018 2016A173 21.49 45.31 673.2 2.954 1.64 10.90 2.57 3.030 2016A053 25.38 43.36 506.6 2.629 2.00 10.52 1.90 2.642 2016A054 17.58 33.08 515.8 2.394 1.45 8.23 1.97 2.359 2016A055 21.52 40.62 533.3 2.577 1.75 10.03 2.02 2.622 2016A056 25.48 45.01 539.2 2.637 2.02 10.96 2.02 2.768 2016A057 15.04 28.83 543.2 2.291 1.25 7.20 2.07 2.294 2016A058 13.34 21.96 540 2.044 1.04 5.29 2.02 2.055 2016A059 18.77 34.59 502.9 2.359 1.50 8.46 1.90 2.344 2016A060 14.38 27.45 526.8 2.266 1.18 6.81 2.00 2.197 2016A061 23.32 41.77 525.2 2.676 1.87 10.09 1.97 2.620 2016A062 29.56 50.63 524.9 2.924 2.37 12.45 1.98 2.949 2016A063 22.08 35.47 532.9 2.502 1.77 8.82 2.01 2.523 2016A064 32.11 31.97 549.5 2.801 2.62 7.79 2.06 2.701 2016A065 16.85 28.01 527.8 2.309 1.35 6.92 2.00 2.252 2016A066 32.01 46.75 598 3.208 2.55 11.43 2.25 3.097 2016A067 28.02 42.26 533.4 2.567 2.23 10.42 2.04 2.790 2016A068 30.01 55.52 740.5 3.685 2.40 13.63 2.78 3.592 2016A069 26.02 45.75 603.2 3.013 2.09 11.29 2.26 2.970 2016A070 29.02 46.12 565.2 2.983 2.32 11.44 2.14 2.965 2016A071 23.36 41.74 510.6 2.705 1.86 10.19 1.94 2.609 2016A072 32.22 51.94 707.6 3.499 2.54 12.77 2.66 3.475 2016A073 30.77 51.15 680.8 3.198 2.46 12.52 2.56 3.371 2016A074 34.81 50.11 685.7 3.448 2.71 12.17 2.57 3.418 2016A075 30.33 48.83 665.4 3.412 2.43 12.00 2.52 3.290 2016A076 26.21 38.32 506.2 2.541 2.10 9.32 1.93 2.597 2016A077 28.07 42.64 616.9 2.952 2.26 10.50 2.32 2.992 2016A078 30.15 49.75 649 3.241 2.41 12.05 2.46 3.249 2016A079 33.09 45.97 573.1 3.009 2.67 11.40 2.20 3.095 2016A080 25.45 40.00 507.5 2.637 2.04 9.90 1.92 2.619 2016A081 29.65 49.50 637.1 3.259 2.36 12.21 2.40 3.210 2016A082 29.61 50.62 563.9 3.099 2.37 12.27 2.13 3.037 2016A045 26.16 45.88 580.1 2.937 2.07 11.16 2.18 2.899 2016A046 29.98 47.67 598.2 2.922 2.38 11.61 2.25 3.065 2016A047 28.44 47.25 530.8 2.832 2.30 11.64 2.01 2.890 2016A048 18.88 25.79 689.9 2.625 1.50 6.28 2.60 2.641 2016A049 16.50 25.53 726.4 2.616 1.34 6.31 2.75 2.702 2016A050 11.86 18.24 690.2 2.485 1.01 4.65 2.63 2.403 2016A051 15.35 27.55 641.2 2.449 1.26 6.84 2.43 2.511 2016A052 11.52 16.94 761.8 2.577 0.88 4.02 2.85 2.467 表 4 数据的Pearson相关性关系
Table 4. Pearson correlation of the data
项目 238U/(Bq/kg) 232Th/(Bq/kg) 40K/(Bq/kg) D1/(Gy/ka) 238U/10-6 232Th/10-6 40K/10-6 D2/(Gy/ka) 238U/(Bq/kg) 相关性 1.000 0.863** 0.191 0.813** 0.998** 0.861** 0.172 0.835** 显著性 0.000 0.163 0.000 0.000 0.000 0.210 0.000 232Th/(Bq/kg) 相关性 0.863** 1.000 0.254 0.846** 0.853** 0.999** 0.227 0.878** 显著性 0.000 0.061 0.000 0.000 0.000 0.095 0.000 40K/(Bq/kg) 相关性 0.191 0.254 1.000 0.657** 0.181 0.262 0.997** 0.649** 显著性 0.163 0.061 0.000 0.186 0.053 0.000 0.000 D1/(Gy/ka) 相关性 0.813** 0.846** 0.657** 1.000 0.805** 0.847** 0.639** 0.979** 显著性 0.000 0.000 0.000 0.000 0.000 0.000 0.000 238U/10-6 相关性 0.998** 0.853** 0.181 0.805** 1.000 0.852** 0.163 0.828** 显著性 0.000 0.000 0.186 0.000 0.000 0.235 0.000 232Th/10-6 相关性 0.861** 0.999** 0.262 0.847** 0.852** 1.000 0.234 0.882** 显著性 0.000 0.000 0.053 0.000 0.000 0.085 0.000 40K/10-6 相关性 0.172 0.227 0.997** 0.639** 0.163 0.234 1.000 0.631** 显著性 0.210 0.095 0.000 0.000 0.235 0.085 0.000 D2/(Gy/ka) 相关性 0.835** 0.878** 0.649** 0.979** 0.828** 0.882** 0.631** 1.000 显著性 0.000 0.000 0.000 0.000 0.000 0.000 0.000 注:**表示在0.01水平(双侧)上显著相关。 表 5 放射性核素活度浓度和质量浓度的比值
Table 5. Ratio of radionuclide activity concentration to mass concentration
核素 理论比值/(Bq/kg·106) 实测平均比值/(Bq/kg·106) 相对偏差/% 238U 12.31 12.62 2.60 232Th 4.058 4.029 0.08 40K 259.0 265.4 2.47 -
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