Hot fluid flows in the sandstone-type uranium deposit in the Kailu basin, Northeast China
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摘要:
开鲁盆地钱家店-白兴吐矿床的发现为中国东部晚侏罗世以来伸展裂陷型盆地中寻找可地浸砂岩型铀矿提供了典范。研究发现,钱家店-白兴吐矿床及其周围断裂构造十分发育,尤其是著名的西拉木伦河断裂在矿床中直穿而过。勘查实践表明,70%~80%的钻孔中能见到辉绿岩,矿化体多呈囊状、透镜状,空间上矿化与辉绿岩有关。通过岩心观察、镜下薄片鉴定、电子探针分析、包裹体温度与盐度的测定,发现上白垩统姚家组含矿目的层砂岩中存在大量的热流体改造证据。辉绿岩侵入过程中热作用不仅使围岩出现烘烤变色、变硬,而且辉绿岩岩浆作用带来的热流体使砂岩、泥岩产生大量的新生胶结物。与辉绿岩相关的热流体作用使姚家组含矿目的层砂岩中的碎屑颗粒被溶解和交代,无论是宏观还是微观上,均可见到碳酸盐脉体,同时碳酸盐矿物蚀变交代石英、长石。进一步研究表明,碳酸盐胶结物可分出第一期方解石、第二期铁白云石和第三期高铁白云石。碳酸盐胶结物和石英次生加大边包裹体测温显示,钱家店-白兴吐砂岩型铀矿床热流体改造有3期热流体活动,对应的温度分别为80~90℃、110~120℃和140~150℃。测定冰点获得的包裹体盐度分布也有低盐度区、中盐度区、高盐度区3个区间,它们与3期不同温度的热流体活动相对应。
Abstract:The discovery of the Qianjiadian-Baixingtu uranium deposit (QBUD) in the Kailu basin extremely encourages explorers to look for in-situ leaching uranium deposits (ISLUD) in the post-Jurassic extensional basins in Northeast China. There is a well-developed faulted system in and near QBUD. The famous Xilamulun River fault passes through the deposit. Diabase related to regional faults is extensive throughout QBUD. It is estimated that 70%~80% of the exploration drilling holes meet the diabase beds. The cystic and lenticular orebodies in QBUD conflict with the interlayered oxidation genesis, which holds the generation of rollfront or tabular orebody. The core observation, microscope, electronic microprobe and inclusion temperature and salinity provide three kinds of evidence. Firstly, the heat from the diabase intrusion causes the hardness of the wall rocks, and a great number of new cement minerals are precipitated from hot fluid flows. Secondly, carbonate veins penetrate strata in handy specimen or under microscope. The clasitc grains in target sandstone are strongly altered by hot fluid flow. Further studies reveal three stages of carbonate minerals:1st stage calcite, 2nd stage ferrous dolomite and 3rd stage high ferrous dolomite. Thirdly, there are three peaks for the inclusion temperature, 80~90℃, 110~120℃ and 140~150℃, respectively, and three ranges of inclusion salinity 5.0%~10.0% NaCl, 10.1%~15.0% NaCl and 15.1%~20.07%NaCl. They are in accord with three stages of hot fluid flow processes.
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Key words:
- sandstone-type uranium deposit /
- hot fluid flow /
- alteration mineralogy /
- inclusion /
- Kailu basin
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20世纪50年代以来,包裹体、流体-岩石反应的研究让人们认识到流体是地壳内部一种活跃的营力[1]。沉积岩中,利用矿物包裹体研究热流体为盆地恢复埋藏史、热演化史、成岩史及指示油气生成、运移、集聚等提供了可靠的信息[2-3],甚至可以追索来自盆地深部热流体的铀成矿作用[4]。Lespinasse[5]总结了利用流体包裹体恢复和重建古流体运移的时空特征,卢焕章等[6]系统地研究和总结了流体包裹体的测试理论与方法及其在多个领域里的应用。沉积盆地中,除孔隙间存在的流体外,沉积物本身也含有大量的流体。越来越多的证据表明,地壳中的热流体活动在很大程度上影响和控制着地壳内部的构造作用、变质作用、岩浆作用、成岩作用和成矿作用[7]。
热流体作用在砂岩型铀矿中叠加改造成矿或直接形成矿床已经被越来越多的人所认识。聂逢君等[8]在研究非洲尼日尔砂岩型铀矿时指出,特吉达地区砂岩中铀成矿与氧化带成矿作用完全不同,是由热流体引起的。含矿层在热流体作用后,形成了与沥青铀矿和铀石紧密共生的方解石、方沸石、绢云母、赤铁矿团块、碳酸盐脉体及含铜硫化物。柳益群等[9]认为,赋存砂岩型铀矿的东胜直罗组砂体接受了地表富氧地表水的渗入和来自地层深部地温热流体的进入,通过包裹体测温获得热流体的温度为140~170℃,热流体作用下形成了黄铁矿、黄铜矿、方铅矿、闪锌矿等低温热液矿物,具有水热蚀变的碳酸盐化、硅化、水云母化、黄铁矿化等发育。樊爱萍等[10]通过薄片、包裹体、扫描电镜、阴极发光等研究认为,东胜地区直罗组砂岩中共发生过3幕古流体运移事件,第一、二幕记录于硅质胶结物中,主要为有机热流体事件,包裹体均一温度分别为89℃和124℃。第三幕则记录于碳酸盐胶结物中,主要为无机热流体事件,包裹体均一温度为163℃。多幕古流体事件有利于富铀流体在其中迁移和铀矿的沉淀、富集。张成勇等[11]通过野外露头调查、岩心观察和微观分析,发现巴音戈壁盆地塔木素铀矿床普遍发育穿层脉状石膏或方解石、热液金属硫化物矿物、矿物重结晶与新生胶结物,以及硫酸盐-金属硫化物共生矿物现象的出现,共同指示氧化带成矿以后热流体活动叠加成矿。
开鲁盆地自从20世纪90年代后期发现钱家店铀矿床以来,又在其附近发现了白兴吐等矿床,目前勘查工作还在继续进行,不断有新的矿体发现。虽然如此,对于矿床的成因一直没有定论。过去普遍认为钱家店为典型的氧化带成矿,含铀含氧流体通过剥蚀天窗向周围可渗透的砂岩中渗入,成矿元素U被炭屑和油气还原而成矿[12-14]。但这种观点在近期的勘查实践中越来越遭受质疑。因为,一方面在后期的找矿加密详查过程中发现原先推测的矿体极不连续,并不像层间氧化带那样形成板状或卷状矿体,而是呈团块状,或囊状,或鸡窝状,或透镜状等不规则矿体形式产出,因此原先的储量计算需要重新考虑。另一方面,铀矿化作用明显受断裂控制,且矿床中发现了大量的辉绿岩脉侵入,部分辉绿岩脉穿过目的层砂岩,甚至穿过矿体。由此可见,前人并未将矿体形态、辉绿岩、断裂与铀成矿作用联系起来,热流体对铀矿化的叠加改造被忽视。笔者试图从宏观、微观上找寻热流体叠加改造成矿的综合证据,尤其是从目的层岩石的热蚀变现象、包裹体测试等方面探索铀成矿作用与热流体之间的关系。
1. 地质背景
开鲁坳陷(盆地)是松辽盆地7个二级单元之一,位于松辽盆地西南部。开鲁盆地内部可划分出5个二级构造单元,即西缘斜坡带、陆家堡坳陷、舍伯吐隆起、哲中坳陷、哲东南隆起[15]。钱家店凹陷的位置在开鲁盆地中非常特殊,西拉木伦河大断裂被凹陷明显错开(图 1),而紧邻该凹陷以东的松辽盆地西南隆起区上的所有凹陷走向与开鲁盆地内的凹陷走向都不一致,多呈SN走向,如宝格吐凹陷、张强凹陷、扎兰营子凹陷等[16-17]。
区域地质资料和地球物理资料表明,开鲁盆地基底断裂十分发育,可分为NE—NNE、NW、EW和SN向4组,其中以NE—NNE向最发育,其次为NW和EW向(图 1、图 2)。在形成时间上,EW向和SN向断裂较早,NE—NNE向断裂较晚,NW向断裂形成时间最晚。这些断裂性质早期多为正断层,在伸展裂陷背景下,盆地内部形成一系列彼此孤立的断陷。而大多数断裂形成于前中生代,在侏罗纪—白垩纪的燕山运动中继续活动[18-19]。NE—NNE向、NW向断裂是研究区盆缘或控制坳陷的主干断裂,对中、新生代沉积起明显的控制作用,如NE—NNE向嫩江壳断裂、白城-大榆树、开鲁-洮安、通辽-安广基底断裂和NW向通辽-扎鲁特、五十家子庙-彰武基底断裂等。
著名的西拉木伦河断裂被认为是华北板块与西伯利亚板块的缝合带[20-22]。该断裂被晚期左行的嫩江-八里罕断裂和松辽盆地中央断裂切断[20],直接穿过钱家店凹陷,经过钱家店铀矿床。这条EW向断裂活动时间很长,从古生代开始延续至中新生代。由于其分布范围广,可能切穿地壳,活动时间长,可持续将深部的物质和能量传递至地球的表面。因此,沿着断裂带的岩浆活动及其带来的相关的热液活动对钱家店矿床后期的热流体改造起到不可忽视的作用(图 2)。
从图 2可知,钱家店-白兴吐矿床地区的NE向断裂发育,F1~F8八条断裂中,其中F1、F2、F3和F7在矿床范围内,控制辉绿岩的分布和铀矿化的发育,如白兴吐矿床与辉绿岩分布范围一致,夹持于F2和F3之间。最新的勘探资料显示,钱家店-白兴吐矿床矿体呈团块状、囊状、鸡窝状和透镜状,推测这些矿化体受断裂构造控制,与辉绿岩在空间上有关联。
2. 矿床地质特征
开鲁盆地钱家店-白兴吐矿床的铀矿化主要产于上白垩统姚家组砂岩中,姚家组从沉积相上可以分为上、下2段。铀矿化主要赋存在下段辫状河较粗的碎屑岩中,也有部分矿化赋存于上段曲流河的砂体中。含矿地段具有较好的砂、泥结构[16, 23-24],砂岩总体疏松,中粗粒-中细粒,孔渗性好,含较多的植物炭屑。
图 3为白兴吐矿床中钻孔ZK29-1含矿层段岩心描述。姚家组可以明显分为上、下2段,174.5~192.0m为上段上部(K2y2-2),砖红色、紫红色泥岩,细砂偏多,含较多的粉砂,且发育沙纹交错层理,局部发育天然堤、决口扇沉积,砂/泥比接近1:1。192.0~217.3m为上段下部(K2y2-1),由多旋回河流沉积叠加而成,每个旋回的下部为灰白色中细砂,向上变为紫红泥岩,沉积微相为点坝→洪泛。217.3~271.5m为下段上部(K2y1-2),共有5个旋回,以砂为主,缺乏泥岩沉积,即每一个旋回由含泥砾粗砂→中粗砂→细砂,其中第三个旋回中普遍含紫红色泥砾,砂、砾岩呈黄色、褐黄色。271.5~294.2m为下段下部(K2y1-1),自下而上可细分为3个旋回,底部旋回由灰色、灰白色含砾含炭屑中粗砂岩、中细砂岩及泥岩组成;中部旋回由灰色、灰白色中-中细砂岩组成;上部旋回由灰色中砂岩及灰绿色泥岩组成。含矿段在中-上部旋回中,深度在270.0~282.0m之间,赋矿岩性为灰绿含砾中粗砂岩,含大量植物碎屑。从后生氧化带发育看,174.5~217.3m之间为姚家组上段(K1y2)曲流河沉积物,泥岩呈砖红色,砂岩为灰色,砂岩未遭受后生氧化作用,保留原生沉积时的颜色。217.3~271.5m为姚家组下段(K1y1)上部地层,为辫状河心滩、滞留和部分落淤沉积,泥质含量低,砂岩粒度粗,疏松,孔隙发育,侧向连通性好,因此砂体全部被后生氧化作用氧化为黄色、黄褐色。271.5~294.2m为过渡带,或还原带发育区域,无论是砂岩还是泥岩,均为灰色、灰黑色。由于未受到后期氧化作用的影响,砂岩中保留了大量的炭屑还原物质。
2.1 矿化与断裂关系
为了研究开鲁盆地姚家组砂体、断裂与铀成矿之间的关系,笔者选取白兴吐矿床中具有代表性的勘探线剖面进行说明。从图 4可以看出,目的层姚家组以不整合直接覆盖在下白垩统义县组之上,姚家组下段由辫状河沉积的厚大砂体与薄层泥岩组成,单层砂体厚者可达30~50m,砂体之间夹有薄层红色或灰色泥岩,一般为1~3m,个别可达5m。ZKX1-7和ZKX1-8钻孔中的砂体氧化为红色,ZKX1-5和ZKX1-6钻孔中,部分砂体氧化为红色、黄色,部分砂体保留为灰色,ZKX1-2、ZKX1-3和ZKX1-4钻孔中姚家组下段所有砂体均为灰色、灰白色,仅部分泥岩保留了红色。天窗隆起区NW方向的钻孔中,姚家组下段砂体部分氧化为红色,部分保留了灰色。姚家组上段主要由砂岩和泥岩组成,泥岩比例比下段高得多。因此后生的氧化作用也弱得多。该段大部分砂体保留了灰色,仅有部分砂体被后期氧化为黄色,黄绿色。无论是姚家组下段还是姚家组上段,靠近天窗隆起区部位的氧化作用逐渐变弱,与过去普遍认为的天窗是地表含铀含氧流体向地层深部渗透的位置完全不同[14, 24-26]。天窗的存在虽然是构造隆起的结果,但隆起的时间究竟是氧化带发育之前还是氧化带发育之后,目前争议较大,但天窗构造与矿化有一定的关系得到多数人认可。
图 4中,钻孔ZKX1-1的西北侧有一断层F1,ZKX1-4与ZKX1-5及ZKX1-6与ZKX1-7之间分布有断层F2和断层F3,这些断层在区域上已被地质(两侧地层埋深变化明显)和地球物理(地震与电法)证实。F1东南侧的ZKX1-1钻孔的姚家组下段中发育2层矿体,矿体距离断层很近。断层F2和F3之间夹有ZKX1-5和ZKX1-6两个钻孔中的两层矿体,矿体上、下均为氧化砂体,矿体呈悬浮状发育在氧化带中,这种现象在钱家店-白兴吐矿床中普遍存在。ZKX1-7中的矿体虽然发育在姚家组上段地层砂体中,但距离断层F3也很近。由此可见,在这条剖面上,铀矿体与断层在空间上应该存在某种关系。
2.2 矿化与辉绿岩的关系
在开鲁盆地铀矿勘查中,辉绿岩与铀矿化的关系未能得到应有的重视,尤其是辉绿岩在铀成矿机理上也没有合理的证据和更好的解释。但是,从多年的勘探信息可知,矿区70%~80%的钻孔可见到辉绿岩(蔡建芳电话获悉),部分在含矿目的层姚家组的上部,部分呈岩枝状穿插在姚家组中。从图 2和图 5可以看出,辉绿岩夹持在断裂之间,明显受断裂的控制。图 2中,两大区域大面积分布辉绿岩,一个在白兴吐矿床的东南面辉绿岩,面积较大,几乎覆盖了矿床整个区域,其埋深在各个钻孔中不完全相同,主要跟辉绿岩切穿地层的位置有关,因为呈脉状分布的辉绿岩有斜穿、直穿地层,也有沿地层顺层贯入。另一个在钱家店矿床的南面,高林屯的东南侧,夹持于F1与F2之间,似乎还受到NW向断裂F7的控制。图 5中,3个钻孔岩心中见到辉绿岩。钻孔ZK兴33-2、ZK兴33-4和ZK兴33-6于埋深120~150m之间见辉绿岩穿过姚家组上段。ZK兴33-4和ZK兴33-6钻孔中辉绿岩厚度接近50m,ZK兴33-2钻孔中虽然稍薄,但也超过30m。这3个发育辉绿岩的钻孔中未见到姚家组之上的嫩江组,可能是在辉绿岩侵入过程中,嫩江组被抬升遭受后期剥蚀所致。在图 5中,铀矿化发育在2条断裂(F1、F2)之间的姚家组下段靠近底部的粗碎屑岩中,矿化的上、下岩段均为氧化带发育处。这种悬浮式的矿体如果不是断层与辉绿岩岩浆作用带来的热流体改造成矿,也很难找到其他的合理解释。
辉绿岩侵入带来的各种蚀变现象在很多钻孔岩石中均能见到。据钻孔ZK兴41-6中埋深在213~214m之间的岩心观察,与辉绿岩接触界面处的细砂岩与含泥砾砾岩,受辉绿岩岩浆热液的影响,姚家组中河道沉积的红色泥质砾石变成了深灰色或黑色,使原来泥质砾石中的含Fe3+的赤铁矿变成了含Fe2+和Fe3+的磁铁矿,岩石的颜色发生改变(图 6-A)。也有一些与辉绿岩接触的砖红色泥岩,被热烘烤之后变成坚硬的暗红色泥岩(图 6-B)。还有一些辉绿岩在穿过嫩江组时,使岩石变硬、褪色成浅色,如在ZK兴25-14钻孔的139.03~139.13m之间,黑色辉绿岩与嫩江组灰白色页岩接触处,出现明显的烘烤、褪色,使原来较软的泥质岩石变得坚硬、致密(图 6-C)。另外,靠近辉绿岩的泥岩中见到大量的碳酸盐脉穿插,如ZK兴33-2钻孔的143.81m处,碳酸盐化细脉伴随着辉绿岩的侵入而形成于破裂的泥岩裂隙中(图 6-D)。
镜下观察表明,辉绿岩有明显的后期热液蚀变现象,如滑石化(Mg3[Si4O10](OH)2)、蛇纹石化(Mg6 [Si4O10](OH)8)、皂石化(Ca, Na)0.33(Mg, Fe)3(Si, Al)4O10(OH)2·4H2O、碳酸盐交代蛇纹石等。辉绿岩中的暗色Fe、Mg矿物蚀变后,部分Fe、Mg进入热流体并带入砂岩中。
3. 蚀变岩石学、矿物学
3.1 实验方法
本次研究的电子探针分析在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室培育基地完成,仪器型号:电子探针JXA-8100、能谱仪IncaEnery,加速电压为15.0kV,电子束斑为1μm探针束流:2.00×10-8A。先用IncaEnery能谱仪进行粗略的定性分析,然后观察与分析矿物颗粒的背散射电子图像,在含有铀矿物的矿石中选择数个铀矿物进行定量分析。
包裹体测温和激光拉曼测试实验之前对样品进行预处理,用无水乙醇或是丙酮浸泡薄片2~3d,待薄片完全脱落并洗净树胶后开始实验。测温和测盐度实验在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室培育基地莱卡光学显微镜配合Linkam THMSG600冷热两用台完成。
3.2 砂岩岩石学
为了解研究区砂岩岩石类型与矿化的关系,本次在开鲁白兴吐矿床采集了39件钻孔砂岩样品。镜下鉴定结果为:砂岩中石英(Q)含量偏低,一般为30%~50%,有些样品仅10%~20%,个别样品达60%,变化较大。有些样品中石英蚀变明显,出现蚕食式或港湾式边缘,部分被其他矿物交代。长石含量大多为10%~20%,也有仅为百分之几,以偏酸性的斜长石和微斜长石为主。从粒度看,大多数为中粒(0.08~1mm),部分为中-粗粒(>1.5mm),个别样品中见砾石,粒径2.5~4.8mm。长石蚀变很明显,除表面粘土化外,有些长石完全被高岭石取代,仅剩外形,常见绢云母(水云母)化。岩屑含量高是开鲁盆地姚家组目的层砂岩的特点,含量一般在40%~60%之间,平均为49%。岩屑以火山岩岩屑为主,占57%~75%。变质岩岩屑含量次之,为15%~30%。花岗岩岩屑含量较少,仅为5%~15%。砂岩的磨圆度总体为次棱角状-次圆状,分选性一般。杂基含量一般为8%~13%,仅2个样品超过15%。
用碎屑成分石英(Q)、长石(F)、岩屑(R)含量在Folk分类图上投点得到图 7。结果表明,多数样品点落在Ⅶ区(岩屑砂岩),少数落在Ⅵ区(长石岩屑砂岩),仅1个样品点落在Ⅴ区(岩屑长石砂岩)。由此可见,研究区姚家组目的层砂岩主要为岩屑砂岩,岩屑含量很高。由此推断,目的层沉积场所距物源区不远,沉积物在搬运过程中没有很好地磨圆与分选,保留了较多的源岩性质。然而,尽管源区花岗岩类含量有一定的比例,但花岗岩岩屑在砂岩中含量并不高。
3.3 蚀变矿物学
开鲁盆地钱家店-白兴吐矿化区域含矿目的层被证实为辫状河砂体,砂岩主要为岩屑砂岩,经过成岩作用和后生氧化作用后,出现了相应的胶结物和新生矿物组合。然而,新生代的基性岩浆活动带来的大量的热流体活动,除使姚家组红色泥岩褪色或变为暗紫色,且岩石致密坚硬外,还在砂岩中留下许多交代蚀变矿物。例如部分石英和长石颗粒被方解石交代、脉状方解石出现、粘土矿物转化为绢云母等。图版Ⅰ-A表明,石英和长石颗粒之间被团块状、自形晶状碳酸盐矿物(Cbn)和蠕虫状高岭石(Kln)充填、交代,一些石英颗粒边缘溶解(左上角),长石被碳酸盐矿物交代,高岭石被菱面体白云石(Dol)环绕。图版Ⅰ-B是采自钱家店矿床钱Ⅳ-24-25钻孔435m深处的样品,铁白云石(或高铁白云石)自形程度高,呈规则的菱面体,有些内部略显环带,它们以交代长石、石英形式出现,从矿物表面及周围析出的褐黄色铁质物看,矿物本身的Fe含量高。图版Ⅰ-C中,碳酸盐矿物强烈交代砂岩的碎屑颗粒,中间部分的石英(Q)被碳酸盐矿物(Cbn)从边缘和矿物裂隙向中心逐渐交代,原石英颗粒剩下部分不足50%。其他颗粒也有被碳酸盐交代的现象。砂岩的孔隙也被大量的碳酸盐矿物充填。图版Ⅰ-D为采自含矿层附近、受热流体作用的泥岩样品,泥岩中含有部分粉砂,在粘土矿物中有尘点状赤铁矿或褐铁矿细颗粒。粘土矿物很多已转化为绢云母(Ser),一条后期碳酸盐细脉体穿插在绢云母组成的泥岩中,这与图 6-D见到的碳酸盐脉穿插一致。
由上述研究可知,碳酸盐胶结物在姚家组目的层砂岩中较普遍,为确定碳酸盐矿物与铀矿物之间的成因联系,对其进行了电子探针分析。图版Ⅱ是电子探针背散射(BSE)图像。从图版Ⅱ-A可知,方解石(Cal)呈交代钾长石(Kf)、石英(Q)、岩屑(R)状充填在孔隙之间,铀石(Cof,亮白色)与胶状黄铁矿(Py,灰白色)和方解石交代碎屑颗粒,并充填在粒间孔隙及长石内部溶解空隙中。图版Ⅱ-B显示,黄铁矿呈草莓状,沥青铀矿(Ur)紧密围绕黄铁矿周围分布,碳酸盐矿物充满了砂岩粒间孔隙及碎屑颗粒被溶蚀的空间,其形成时间可能晚于黄铁矿和沥青铀矿。图版Ⅱ-C、D中,石英(Q)和斜长石(Pl)发生强烈的溶解,铀石(Cof)分布在碎屑颗粒的边缘,而白云石(Dol)和铁白云石(Ank)充填了颗粒之间的孔隙,其形成稍晚于颗粒的溶解和铀石的沉淀。图版Ⅱ-E为白兴吐矿床中ZK兴29b-4钻孔349.5m处灰白色中砂岩矿石样品电子探针图像,细小的钛铀矿(Bra)颗粒分布在碎屑矿物黑云母(Bi)、石英(Q)和长石(F)孔隙中。图版Ⅱ-F为钱家店矿床钱Ⅳ-16-31钻孔402m处灰白色细砂岩矿石样品,细小的钛铁矿颗粒沿着石英溶解的边缘分布,石英、长石边缘溶解呈港湾状和蚕食边。
同时对碳酸盐矿物的成分进行了电子探针定量分析。从碳酸盐胶结物的分析结果看,方解石中CaO含量为53.99%~66.08%,平均为57.59%;MgO含量为0.13% ~0.36%,平均为0.22%;FeO含量为1.05%~183%,平均为1.43%;MnO含量为1.13%~4.06%,平均为2.03%。
铁白云石胶结物中,CaO含量为27.67% ~29.64%,平均为28.41%;MgO含量为10.56%~13.7%,平均为11.8%;FeO含量为10.57%~14.5 %,平均为12.16 %;MnO含量为0.34%~1.97%,平均为0.88%。
高铁白云石胶结物中,CaO含量为2.94% ~5.87%,平均为4.59%。MgO含量为3.93%~11.69%,平均8.49%;FeO含量为35.46% ~41.87%,平均为37.25%。MnO含量为0.33%~0.96%,平均为0.65%。
将碳酸盐胶结物电子探针成分重量比(%)换算为CaO、MgO、FeO+MnO的摩尔分子数后,再将各个测试的数据点的3种摩尔分子数投点到三角图上得到(图 8)。从图 8可知,顶点Ⅰ区为方解石区,以CaO为主,其他成分很少,属于第一期碳酸盐胶结物。Ⅱ区为铁白云石区,除含CaO和MgO外,含较高的FeO,属于第二期碳酸盐胶结物,形成比方解石晚,可能与热流体作用有关。Ⅲ区可以分为2个亚区,即Ⅲ1区和Ⅲ2区,它们均是高铁白云石区,FeO含量很高,同时含有一定量的CaO和MgO。根据薄片和BSE图像观察,高铁白云石应该形成最晚,可能与晚期含铁热流体活动有关[27]。
4. 包裹体测温与成分
根据包裹体成因可以将其分为3类:原生、次生和假次生。原生包裹体指包裹体与主矿物同时形成,在成岩期主矿物结晶时被捕获;次生包裹体指主矿物形成后期,热液充填在岩石孔隙、颗粒间隙或矿物裂隙中,在矿物的解理、孔洞、裂隙中形成的包裹体,次生包裹体多赋存在切穿矿物颗粒的裂隙中;假次生包裹体指赋存在矿物裂隙中的原生包裹体,虽具备一定的次生特征,但是成分与原生包裹体一致,代表成岩期的流体特征[6]。
本次选取开鲁盆地白兴吐铀矿床有钙质胶结物的砂岩进行流体包裹体观察与测试。镜下鉴定表明,姚家组下段砂岩中次生流体包裹体主要赋存于石英次生加大边、新生成的碳酸盐胶结物中。图版Ⅲ为本次研究开鲁盆地白兴吐铀矿床含矿目的层砂岩中流体包裹体镜下观察结果。图版Ⅲ-A是采自钻孔ZK兴33-8的327.8m处的灰白色中细粒砂岩,岩石中碳酸盐胶结物发育,胶结物中的包裹体呈线状、不规则状排列;图版Ⅲ-B是采自与图版Ⅲ-A同一钻孔同一深度的样品,砂岩碳酸盐胶结物中发育椭圆形、圆形流体包裹体;图版Ⅱ-C为采自钻孔ZK兴29b-4的349.5m处的样品,灰白色中粒砂岩,碳酸盐胶结物中圆形富液相包裹体;图版Ⅲ-D是采自钻孔钱Ⅳ56-45的390.7m处的样品,灰色中砂岩,碳酸盐胶结物方解石中发育椭圆状流体包裹体;图版Ⅲ-E与图版Ⅲ-A和图版Ⅲ-B为同一样品,砂岩中石英次生加大边(QOG)中发育富液相包裹体;图版Ⅲ-F与图版Ⅲ-C为同一样品,砂岩中沿石英颗粒愈合裂隙中发育多条脉状包裹体群,为后期充填的流体包裹体。
由表 1可知,开鲁盆地白兴吐铀矿床的含矿砂岩中碳酸盐胶结物和石英加大边中的流体包裹体均一温度在67.4~178.8℃之间,平均值为118.7℃。由均一温度直方图(图 9)可见,次生包裹体温度有3个主要峰值,即80~90℃、110~120℃和140~150℃。这些温度范围显示,开鲁盆地铀矿床成矿流体的温度具有低温热流体的特征。氧化带成因的铀矿床中的含铀含氧流体为地表低温流体,不可能具有如此高的温度,只能说明开鲁盆地砂岩型铀矿化受到后期的热流体作用的叠加改造,这些热流体有可能与盆地深部的热流体系统有关,也可能与区域上普遍发育的辉绿岩脉岩浆活动有关[26]。
表 1. 开鲁盆地铀矿床流体包裹体温度、盐度测定数据Table 1. The measuring results of temperature and salinity of inclusions in the Baixingtu deposit, Kailu basin序号 样号 寄主矿物 包裹体类型 相比/% 完全均一温度/℃ 均一相态 冰点/℃ 盐度/% 1 15KL-23 QOG 富液包裹体 3 87 均一液相 -3.6 5.86 2 15KL-23 QOG 富液包裹体 40 82.3 均一液相 -4.5 7.16 3 15KL-23 QOG 富液包裹体 15 67.4 均一液相 -4 6.45 4 15KL-23 QOG 富液包裹体 15 112.8 均一液相 -12 15.95 5 15KL-23 QOG 富液包裹体 7 101 均一液相 -6 9.21 6 15KL-23 QOG 富液包裹体 10 98 均一液相 -7.9 11.58 7 14KL-55 Cbn 富液包裹体 8 92.5 均一液相 8 14KL-50 QF 富液包裹体 4 84.5 均一液相 9 14KL-50 QF 富液包裹体 20 88 均一液相 -8 11.69 10 14KL-50 QF 富液包裹体 18 163 均一液相 -15 18.63 11 14KL-50 Cbn 富液包裹体 25 139.6 均一液相 -16.8 20.07 12 14KL-50 Cbn 富液包裹体 18 143.8 均一液相 -11.8 15.76 13 14KL-50 Cbn 富液包裹体 10 144.2 均一液相 14 14KL-50 Cbn 富液包裹体 15 131.7 均一液相 -10.9 14.87 15 14KL-50 Cbn 富液包裹体 8 142.9 均一液相 16 14KL-50 Cbn 富液包裹体 15 178.8 均一液相 17 14KL-18 Cbn 富液包裹体 2 82.9 均一气相 18 14KL-18 QF 富液包裹体 1 116.8 均一液相 19 15KL-05 QF 富液包裹体 7 110 均一液相 -7 10.48 20 15KL-05 Cbn 富液包裹体 5 120 均一液相 -12 15.95 21 15KL-05 QF 富液包裹体 8 116.7 均一液相 22 14KL-68 QF 富液包裹体 15 142.2 均一液相 23 14KL-68 QOG 富液包裹体 4 126.6 均一液相 24 15KL-12 QOG 富液包裹体 40 176.2 均一液相 -8.7 12.51 注:QOG为石英次生加大,Cbn为碳酸盐胶结物,QF为石英裂隙 利用温度数据与NaCl-H2O溶液的实验相图对比,可以确定流体体系及流体成分。低盐度Na⁃Cl-H2O包裹体可以根据冰点下降的温度与溶质摩尔浓度正相关(乌拉尔定律)的原理计算盐度。Hall等[28]通过大量实验得出了冰点-盐度换算公式:W=0.00+1.78Tm-0.0442Tm2+0.000557Tm3,其中,W为重量百分数,Tm为测得的冰点温度。将实验结果代入公式中得出流体包裹体的盐度值(表 1)。从表 1可知,开鲁盆地含矿砂岩包裹体中的盐度非常高,最高可达20.07%(相当于NaCl溶液的质量百分比)。成矿流体的盐度范围为5.86%~20.07%,平均盐度为12.58%。碳酸盐胶结物中包裹体的流体盐度很高,为14.87%~20.07%,平均值为16.66%;而石英加大边中成矿流体的盐度范围为5.86%~15.95%,平均值为9.81%。
由包裹体盐度频数直方图(图 10)可知,开鲁盆地砂岩型铀矿床低温热流体的盐度大致可分为3个区间:低盐度区,5.0%~10.0%NaCl;中盐度区,10.1% ~15.0% NaCl;高盐度区,15.1% ~20.07% Na⁃Cl。一般认为,流体的盐度范围不同,流体的性质就有所不同,而此处盐度分为3个主要区间,可以认为,开鲁盆地砂岩型铀矿床在后期热流体改造成矿过程中至少对应3种盐度等不同性质的热流体作用。
5. 讨论
5.1 热流体活动
根据中国大陆布格重力异常图[29]和莫霍面深度分布图[30]可知,以2个重力梯度带为界将中国大陆分为三部分:西部地区,即贺兰山—龙门山以西地区,为地壳加厚部分,达60~70km以上;中部地区,即贺兰山—龙门山以东和大兴安岭—太行山—武陵山以西地区,地壳为中等厚度,在45km左右;东部地区,即大兴安岭—太行山—武陵山以东地区,地壳厚度从38km开始减薄到冲绳海槽的18km。由此可见,中国东部地壳很薄,也就是地幔和软流圈隆升得很高。造成这种减薄的原因是,自古太平洋板块向东亚板块俯冲以来,中国东部地区地壳出现明显减薄导致热物质上升所致。根据地球物理资料,特别是20世纪90年代完成的GGT大剖面[31],松辽盆地对应着地幔的隆起,重、磁异常图上均显NE向宽缓的高值区。31km莫霍面等深线圈定的范围大致相当于松辽盆地中央坳陷区[32],深部构造和盖层构造呈镜像关系也反映出这点[33]。应用天然地震层析技术对松辽盆地及周边地区地球层圈探查揭示了岩石圈之下软流层的上隆[34-35],正对松辽盆地的底部出现了透镜状、密度小、温度高的低速体。这些资料进一步表明松辽盆地的裂谷性质[36-37],松辽盆地的底部属于地幔上涌的动力过程[38]。
中国大陆沉积盆地是在不同构造背景和地质历史时期发展起来的,不同类型的沉积盆地具有不同的地热特征。中国大地热流平均值为61[39]~63mW/m2[40],与全球中生代地质体大地热流平均值64mW/m2[41]相当。而由东至西沉积盆地的热状况呈现有规律的变化,东部盆地的大地热流值和地温梯度均较高,往西逐渐降低。辽河、海拉尔、松辽、二连盆地的大地热流介于61~72mW/m2之间,平均值均大于61mW/m2,地温梯度介于2.9~3.7℃/100m之间,平均值均大于2.9℃/100m。而鄂尔多斯、柴达木、塔里木、准噶尔、吐哈盆地的大地热流平均值为44~57mW/m2,均小于61mW/m2,地温梯度介于1.9~2.6mW/m2之间,均小于2.9℃/100m,明显的低于全球大地热流平均值。汪洋等[40]的资料也表明,以贺兰山-龙门山为界,中国东部的热流值普遍比西部高10mW/m2以上,西部地区存在明显的地热负异常,呈现低热特点,这与盆地所处的大地构造位置和地热背景一致。新构造运动明显的东部地区,特别是新生代以来上地幔隆起幅度大的地区,地温、地温梯度较高,而中、西部构造稳定区盆地内呈低热状态,地温和地温梯度都较低。
热流体指具有一定化学活泼性,且在一般情况下温度高于75℃的流体[42-43]。本研究中的包裹体测温显示,开鲁盆地砂岩型铀矿含矿目的层砂岩胶结物平均温度为118.7℃。种种迹象表明,开鲁盆地砂岩型铀矿氧化带表生含铀含氧流体成矿之后叠加了热流体的改造作用。
为了研究开鲁盆地热流体的性质,对砂岩矿石中碳酸盐胶结物和黄铁矿的碳、氧、硫同位素进行研究,非矿化岩石与矿石的同位素值比值都很低,多为很大的负值,如碳同位素δ13CPDB值一般小于-20‰,反映了来自深部渗出和浅部渗入2种流体的共同来源[44]。
5.2 成矿机理探讨
钱家店-白兴吐矿床中,铀矿物主要有沥青铀矿、铀石、钛铀矿及含钛铀矿物。沥青铀矿和铀石既可形成于热液铀矿床中,也可形成于表生含铀含氧流体。根据本次研究,沥青铀矿与早期成岩的草莓状黄铁矿密切共生,它可能是早期姚家组沉积后不久,由含铀含氧流体渗入到砂岩中形成的一期矿化。而铀石产出状态与沥青铀矿不同,其主要交代碎屑颗粒及充填在碎屑颗粒破裂溶解的裂隙中,应该与热流体作用同时发生。钛铀矿通常形成于温度较高的条件,可作为热流体成矿的重要标志。自然界中钛铀矿在弱碱性还原环境中形成,并且对温度要求较高,一般达到300~450℃,也有少量为120~300℃环境下形成,且钛铀矿是一种不稳定的矿物,容易蜕变、分解为其他矿物[45]。钛铀矿中UO2含量通常为27.22%~48.17%,平均为38.44%,TiO2含量为35.77%~50.82%,平均为41.91%。章邦桐等[46]研究赣南6722铀矿床认为,矿床中钛铀矿的UO2及TiO2含量很高,分别为40.65%~43.83%和32.56%~34.25%,形成的温度为250~350℃的中高温条件。钱家店-白兴吐矿床钛铀矿是重要的铀矿物类型,钱家店-白兴吐矿床中钛铀矿UO2含量为26.54%~47.53%,平均为34.81%。TiO2含量为22.06%~36.66%,平均为29.96%,由此可见,钛铀矿中UO2含量与其他矿床接近,而TiO2略低。闵茂中等[45]认为,钛铀矿的形成有3种方式:①成矿溶液中析出结晶成矿;②交代含钛矿物形成;③U和Ti的氧化物或氢氧化物受后期热液改造重结晶。不管是哪一种方式,钛铀矿的形成都离不开热流体作用。
在钱家店-白兴吐矿区内部,辉绿岩脉广泛分布,并穿插于铀矿含矿目的层。前人对研究区辉绿岩进行过年代学研究,马汉峰等[47]提出辉绿岩侵入时间为51Ma,夏毓亮等[14]得出其年龄为49.4 ±4Ma。结合区域构造特征,辉绿岩处于喜山运动Ⅰ幕之后,推测辉绿岩脉形成时间应该在49.4Ma左右。前人对本区铀矿年龄也做过一些研究,得到多组成矿年龄数据。例如罗毅等[26]测定U-Pb同位素组成,计算得出姚下段深灰色细砂、粉砂岩中铀矿石的U-Pb等时线年龄为96±14Ma,浅灰色细砂岩铀矿物U-Pb等时线年龄为67±5Ma,这个年龄相当于姚家组下段沉积时或沉积不久后的成矿年龄。根据砂岩型铀矿的成矿作用,这可能是潜水氧化或层间氧化的时间。而罗毅等[26]得出姚家组上段灰白色细砂岩中铀矿物U-Pb等时线年龄为40±3Ma。夏毓亮等[14]发布的矿石U-Pb等时线年龄分为4个阶段,分别是87 ± 12Ma、67 ± 5Ma、53 ± 3Ma、41 ±4Ma。大体上可分为2个时期,前二者属于晚白垩世,后二者属于始新世。从已有的成矿年龄数据看,明显存在2期成矿作用,而且2期作用相差时间较长,约40Ma,而后一期成矿作用与研究区广泛分布的辉绿岩年龄接近,充分反映了研究区可能存在2期不同性质的流体成矿作用。
嫩江末期发生的嫩江运动在开鲁盆地,甚至整个松辽盆地表现非常明显,它是盆地由坳陷阶段向构造反转转变的关键时期。钱家店地区构造天窗的开启,导致含铀含氧流体渗入姚家组砂岩中发生抬升-氧化带成矿作用,这个早期成矿作用发生在晚白垩世。始新世,辉绿岩的侵入作用,不仅改变了成矿区域的热场,也为热流体的形成创造了物质条件。辉绿岩侵入后,带来了岩浆热流体的出现,因为辉绿岩遭受蚀变后,其暗色的Fe、Mg矿物(如辉石、角闪石、黑云母等)能释放出大量的Fe2+、Mg2+、Ca2+、Ti4+,这些离子与其他阴离子结合,形成了新生的黄铁矿、铁绿泥石、铁白云石、菱铁矿等[48]。研究区中辉绿岩蚀变发育,如辉石、橄榄石等暗色矿物发生蛇纹石化、滑石化和皂石化,这个过程中暗色矿物释放出来的Fe2 +、Mg2 +等进入砂岩形成成矿热流体。
与此同时,在热流体作用下,先前形成的沥青铀矿稳定性遭到破坏,变得不稳定,U4+与长石在热流体作用下分解出来的SiO2结合形成铀石,充填在长石溶解后的空隙、裂隙中。而热流体中的CO32-与Ca2+、Mg2+、Fe2+结合,导致大量的铁白云石和高铁白云石的出现,3期碳酸盐的演化(方解石→铁白云石→高铁白云石)应该与此有关。从空间上看,钱家店-白兴吐砂岩型铀矿的矿体与断裂和辉绿岩关系十分密切,它们之间应该存在一定的关系,把铀矿后期叠加改造成矿作用与断裂和辉绿岩岩浆热液联系起来就不无道理。
6. 结论
(1)开鲁盆地钱家店-白兴吐砂岩型铀矿是中国东部裂谷盆地中极具代表性的典型铀矿床,它不仅产于伸展断陷盆地裂后坳陷期的河流相地层中,而且不同于中国西部的典型砂岩型铀矿床,经历了2期不同的铀成矿作用,即地层沉积后不久的氧化带成矿作用和后期的热流体改造成矿作用。
(2)现存的铀矿化与断裂、辉绿岩有时间和空间上的联系。剖面图和平面图显示,矿床受断裂F1、F2、F3的控制,且受断裂控制的铀矿化体与辉绿岩相关,辉绿岩的热作用不仅使围岩烘烤变色、变硬,更重要的是,辉绿岩岩浆作用带来的热流体使得砂岩、泥岩产生大量的新生胶结物。
(3)热流体作用使姚家组含矿目的层砂岩中的碎屑颗粒被溶解交代,大量碳酸盐矿物的出现为热流体研究提供了条件,如宏观、微观均可见到的碳酸盐脉体、蚀变交代石英、长石的碳酸盐胶结物,电子探针研究进一步将碳酸盐胶结物分为3期:第一期方解石,第二期铁白云石,第三期高铁白云石。
(4)测定与铀矿化有关的碳酸盐胶结物和石英加大边包裹体温度和盐度显示,开鲁盆地砂岩型铀矿床热流体改造有3个主要温度峰值,即80~90℃,110~120℃和140~150℃。测定冰点获得的包裹体盐度分布也有3个区间,即低盐度区,5.0%~10.0%NaCl;中盐度区,10.1% ~15.0% NaCl;高盐度区,15.1%~20.07%NaCl。
致谢
野外岩心观察、取样,室内钻孔资料的收集整理等得到核工业243大队的大力支持,东华理工大学核资源与环境国家重点实验室培育基地实验室完成了电子探针实验和包裹体测温、测盐度的实验,东华理工大学地球科学学院显微镜实验室完成了薄片观察,东华理工大学饶明辉教授为岩石薄片镜下观察提供了非常有意义的帮助,郭国林副教授指导了电子探针实验的完成,核工业243大队的于文斌、于振清教授级高工、龚文杰主任、徐哲工程师提供了多方面的帮助,审稿专家提出了多条中肯的意见,在此一并对以上单位和个人表示诚挚的谢意。
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表 1 开鲁盆地铀矿床流体包裹体温度、盐度测定数据
Table 1. The measuring results of temperature and salinity of inclusions in the Baixingtu deposit, Kailu basin
序号 样号 寄主矿物 包裹体类型 相比/% 完全均一温度/℃ 均一相态 冰点/℃ 盐度/% 1 15KL-23 QOG 富液包裹体 3 87 均一液相 -3.6 5.86 2 15KL-23 QOG 富液包裹体 40 82.3 均一液相 -4.5 7.16 3 15KL-23 QOG 富液包裹体 15 67.4 均一液相 -4 6.45 4 15KL-23 QOG 富液包裹体 15 112.8 均一液相 -12 15.95 5 15KL-23 QOG 富液包裹体 7 101 均一液相 -6 9.21 6 15KL-23 QOG 富液包裹体 10 98 均一液相 -7.9 11.58 7 14KL-55 Cbn 富液包裹体 8 92.5 均一液相 8 14KL-50 QF 富液包裹体 4 84.5 均一液相 9 14KL-50 QF 富液包裹体 20 88 均一液相 -8 11.69 10 14KL-50 QF 富液包裹体 18 163 均一液相 -15 18.63 11 14KL-50 Cbn 富液包裹体 25 139.6 均一液相 -16.8 20.07 12 14KL-50 Cbn 富液包裹体 18 143.8 均一液相 -11.8 15.76 13 14KL-50 Cbn 富液包裹体 10 144.2 均一液相 14 14KL-50 Cbn 富液包裹体 15 131.7 均一液相 -10.9 14.87 15 14KL-50 Cbn 富液包裹体 8 142.9 均一液相 16 14KL-50 Cbn 富液包裹体 15 178.8 均一液相 17 14KL-18 Cbn 富液包裹体 2 82.9 均一气相 18 14KL-18 QF 富液包裹体 1 116.8 均一液相 19 15KL-05 QF 富液包裹体 7 110 均一液相 -7 10.48 20 15KL-05 Cbn 富液包裹体 5 120 均一液相 -12 15.95 21 15KL-05 QF 富液包裹体 8 116.7 均一液相 22 14KL-68 QF 富液包裹体 15 142.2 均一液相 23 14KL-68 QOG 富液包裹体 4 126.6 均一液相 24 15KL-12 QOG 富液包裹体 40 176.2 均一液相 -8.7 12.51 注:QOG为石英次生加大,Cbn为碳酸盐胶结物,QF为石英裂隙 -
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