Source teacing and He-Ar-S isotopic compositions of ore-forming fluid in the Zhengguang large gold deposit, Heilongjiang Province
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摘要:
研究目的 黑龙江争光金矿床位于兴安地块东缘嫩江—黑河北东向断裂带西北侧的奥陶纪多宝山岛弧带上。本文通过对主成矿期的矿石样品研究，探讨了成矿流体的来源。
研究方法 选择9件主成矿期的黄铁矿和方铅矿进行了系统研究，测定了He、Ar和S同位素组成。
研究结果 其含金石英脉中黄铁矿和方铅矿的流体包裹体3He/4He=1.95×10-6~5.03×10-6，40Ar/36Ar=349.1~453.9。幔源He占13.17%~44.67%，平均27.58%，显示了成矿流体以大气降水为主，但同时有地幔流体成分，表明金矿床成矿作用与地幔活动有着密切的关系。矿物δ34S=-1.2‰~-3.9‰，平均-2.33‰，可能来自深源地幔流体，但其中有地壳流体的加入。
结论 洋壳向兴安地块俯冲，俯冲流体交代地幔楔发生部分熔融，流体上升至地表浅部与下渗的大气降水混合形成成矿流体，由于温度和压力的下降和流体沸腾作用导致成矿流体物理化学条件的改变，从而使成矿物质沉淀。
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关键词:
- He-Ar-S同位素 /
- 壳幔相互作用 /
- 争光大型金矿 /
- 地质调查工程 /
- 大兴安岭
Abstract:This paper is the result of geological survey engineering.
Objective Zhengguang gold deposit in Heilongjiang Province is located in the Ordovician Duobaoshan island arc belt on the northwest side of Nenjiang—Heihe NE trending fault zone in the eastern margin of Xing'an block. By study of the ore samples in the main metallogenic period, we aim to explore the source of ore-forming fluids.
Methods Nine ore samples from the main metallogenic stage were selected for systematic study of the He, Ar and S isotopic compositions.
Results The results show that the 3He/4He and 40Ar/36Ar ratios for fluid inclusions of pyrite and galena in the gold-bearing quartz veins are 1.95×10-6-5.03×10-6 and 349.1-453.9, respectively. The mantle-derived He accounting for 13.17%-44.67%, averagely 27.58%, indicating that the metallogenic fluid is mainly atmospheric precipitation, with the composition of mantle fluid as well, reflecting that the mineralization of gold deposit is closely related to mantle activity. The δ34S of minerals is-1.2‰ --3.9‰, averagely -2.33‰, probably from deep mantle fluid, also with the addition of crustal fluid.
Conclusions The oceanic crust subducted toward Xing'an block, with mantle wedge metasomatized by the subducted fluid, and resulted in partial melting and fluid rising to the shallow surface mixed with the downward precipitation to form the metallogenic fluids. The decrease of temperature and pressure and fluid boiling lead to the change of physical and chemical conditions of the metallogenic fluids and precipitate metallogenic materials.
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1. 引言
争光金矿位于兴安地块大兴安岭北段，是嫩江地区继多宝山大型铜矿之后发现的大型金矿床，金金属量（331+332+333）达到23 t，平均品位为3.25 g/t（黑龙江省齐齐哈尔矿产勘察开发总院, 2009），该矿床以其独特的成矿地质背景和较高的金储量引起了国内外矿床学研究者的关注。前人对其地质特征进行了初步研究，赵广江等（2007）认为争光金矿床属构造蚀变岩型；邓轲等（2013）据流体包裹体研究认为争光金矿床是低硫型浅成低温热液矿床；佟匡胤等（2015）通过对争光金矿床赋矿围岩、控矿构造、矿体产状、主成矿温度、流体包裹体等多方面对比研究，也认为该矿床成因属于浅成低温热液型。宋国学等（2015）综合含金脉系特征、矿物组合、蚀变类型、闪锌矿Fe含量等，明确提出争光金矿床为中硫型浅成低温热液型。武子玉等（2006）根据δ18O-δD图解中成矿流体的投影点位于大气降水与岩浆水之间和碳、硫同位素具有地幔的特征，得出成矿流体为大气降水、变质水和岩浆水的混合水的结论，并认为争光金矿为热液-构造蚀变岩型。因此，争光金矿床成矿物质来源和成矿机制仍需要进一步探讨。近年来，惰性气体同位素体系被广泛应用于成矿物质和成矿过程的示踪研究，取得了许多其他方法无法获得的重要信息（曾志刚等，2000；Winckler et al., 2001；Ballentine et al., 2002；Mao et al., 2002, 2003；Moreir et al., 2003；薛春纪等, 2003; 孙晓明等, 2006），其主要原因在于惰性气体同位素体系在水/岩反应中基本保持不变，同时不同来源的成矿流体惰性气体同位素组成差异甚大，可以反映成矿流体来源和演化过程的原始信息。因此，本文在黄铁矿和方铅矿流体包裹体研究的基础上，进一步研究了成矿流体的氦、氩、硫同位素特征，进一步讨论成矿流体的来源并为矿床的成因提供新的依据。
2. 矿床地质概况
矿区位于兴安地块东缘嫩江—黑河北东向断裂带西北侧，区域断裂构造发育，以压性、压扭性断裂和断裂破碎带为主，NW向三矿沟—多宝山—裸河断裂带和区内NW向的多宝山复式褶皱背斜轴部相复合，为矿集区基础构造，控制了古生代早奥陶世多宝山铜钼、铜山铜钼、争光金等矿床的空间分布（赵广江等, 2006）。
矿区出露地层主要为中奥陶统铜山组和多宝山组。铜山组为安山质凝灰岩和砂质板岩夹大理岩；多宝山组以安山质凝灰岩、凝灰质砂岩、安山岩为主，夹炭质板岩和薄层火山角砾岩，是主要的赋矿围岩。构造主要有NW向、NE向和NNE向断裂，NE向断裂截切NW向断裂，并控制了金矿体的产出（赵广江等, 2006, 2007）。出露的侵入岩主要为闪长岩，有少量闪长玢岩、花岗细晶岩、花岗斑岩、煌斑岩等脉岩产出，均侵入于多宝山组火山岩。闪长岩体呈不规则椭圆状岩株沿NE向与NW向断裂交汇部位侵入，地表出露面积约1.8 km2（图 1）。
图 1. 黑龙江争光矿区地质图（据黑龙江齐齐哈尔矿产勘查开发总院, 2009修改）1—多宝山组三段；2—多宝山组二段；3—多宝山组一段；4—铜山组三段；5—闪长岩体；6—闪长岩脉；7—闪长玢岩；8—次安山岩；9—矿带及编号；10—蚀变带界线；11—地质界线；12—断裂Figure 1. Geological map of the Zhengguang gold deposit in Heilongjiang (modified from Heilongjiang Institute of Natural Resources, 2009)1-3rd member of Duobaoshan Formation; 2-2nd member of Duobaoshan Formation; 3-1st member of Duobaoshan Formation; 4-3rd member of Tongshan Formation; 5-Diorite pluton; 6-Diorite vein; 7-Diorite porphyrite; 8-Secondary andesite; 9-Ore zone and number; 10-Alteration zone boundary; 11-Geological boundary; 12-Fracture矿带多沿NW向与NE向断裂的交汇部位产出，控制矿体空间产出的构造主要为接触带构造，其次为与NW向向斜轴面近直交的NE向张性断裂构造、节理构造等（高荣臻等，2015），至2018年已发现控制金矿体176条（晁温馨，2018）。
金矿脉主要分布在多宝山组含砾凝灰岩、安山岩、构造破碎带及闪长岩与多宝山组的内外接触带中，其矿石类型主要是以黄铁矿、方铅矿、闪锌矿含金石英网脉型为主，其次是黄铁矿、方铅矿、闪锌矿、黄铜矿含金安山岩、凝灰岩型。矿石中金属硫化物主要为黄铁矿、闪锌矿、方铅矿、黄铜矿（图 2），少量黝铜矿、辉银矿、斑铜矿、辉钼矿、蓝铜矿、自然金等，其中黄铁矿、闪锌矿及石英为主要的载金矿物（赵广江等，2007；付艳丽和杨言辰，2010；邓轲等，2013；高荣臻等，2015）。矿石结构主要有自形—半自形粒状结构、他形粒状结构、乳滴结构和压碎结构。矿石构造主要为浸染状和细脉状，其次为条带状、角砾状、块状等构造（图 3）。成矿阶段划分为石英-黄铁矿Ⅰ阶段、黄铁矿-黄铜矿-方铅矿- 闪锌矿多金属硫化物Ⅱ阶段、碳酸盐Ⅲ阶段（晁温馨, 2018）。
图 2. 争光矿区主要金属矿物及矿石组构镜下特征a—脉状黄铁矿；b—闪锌矿交代早期自形黄铁矿；c—黄铜矿、方铅矿交代早期自形黄铁矿；d—脉状闪锌矿交代黄铜矿；Py—黄铁矿；Sp—闪锌矿；Ccp—黄铜矿；Gn—方铅矿Figure 2. Micrograghs for the characteristics of metallic minerals and ores in the Zhengguang gold deposita-Veined pyrite; b-Sphalerite metasomatized early automorphic pyrite; c-Chalcopyrite and galena metasomatized early automorphic pyrite; d-Vein sphalerite metasomatized chalcopyrite; Py—Pyrite; Sp—Sphalerite; Ccp—Chalcopyrite; Gn—Galena
图 3. 争光金矿矿石特征a—石英黄铁矿网脉状矿石；b—浸染状黄铁矿脉石英型矿石；c—硅化绿帘石化角砾状矿石；d—面状黄铁矿石英型矿石；e—条带状石英闪锌矿黄铁矿矿石；f—块状黄铁矿方铅矿矿石；Py—黄铁矿；Qtz—石英；Ep—绿帘石；Sp—闪锌矿；Gn—方铅矿Figure 3. Characteristics of ore in the Zhengguang gold deposita-Quartz pyrite reticulate vein ore; b-Dispersed pyrite gangue quartz type ore; c-Silicified epidote brecciated ore; d-Horizontal pyrite quartz type ore; e-Banded quartz sphalerite pyrite ore; f-The massive pyrite galena ore; Py-Pyrite; Qtz-Quartz; Ep-Epidote; Sp-Sphalerite; Gn-Galena3. 样品分析方法
用于研究的9个样品为采自争光金矿Ⅱ号矿体含金石英脉中的黄铁矿和方铅矿，为了对比研究，采取石英-黄铁矿阶段样品4件，石英-多金属硫化物阶段样品5件进行测试。黄铁矿和方铅矿中流体包裹体中惰性气体同位素分析在核工业北京地质研究院分析测试研究所实验室完成，测试仪器采用的是HeliX SFT质谱仪，该仪器是美国赛默飞世尔（Thermo Fisher Scientific）公司最新一代分析惰性气体同位素组成的仪器。实验流程：粉碎并筛选出40~60目的样品，依次用乙醇、去离子水和丙酮超声清洗，除去样品表面吸附的杂质，设定温度为120 ℃烘干。烘干后，称取一定量的样品，放置压碎装置内，将装置全金属密封后在250 ℃条件下烘烤48 h，同时用无油分子泵组进行抽真空，除去压碎装置腔体及样品表面吸附气体。去气结束后，调用氦同位素测量离子源参数，并稳定30 min，依次测量整套系统本底值，标准氦气同位素组成值，压碎样品，对样品进行纯化并进行测量。HeliX SFT对He同位素的测定采用静态模式，用离子倍增器分别在4个时间段检测整套系统4He的强度值，并计算系统本底的量。详细的测定过程参见李军杰等（2015）。
黄铁矿和方铅矿的硫同位素分析在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成。黄铁矿和方铅矿单矿物和氧化亚铜按1∶10研磨至200目左右，并混合均匀，在真空达2.0×10-2 Pa状态下加热，进行氧化反应，反应温度为980 ℃，生成二氧化硫气体在真空条件下，用冷冻法收集二氧化硫气体，并用MAT253气体同位素质谱分析硫同位素组成。测量结果以CDT为标准，记为δ34S。分析精度优于± 0.2‰。硫化物参考标准为GBW-04414、GBW-04415硫化银标准，其δ34S分别是（-0.07±0.13）‰和（22.15±0.14）‰。
4. 测试结果和讨论
4.1 He-Ar同位素
黄铁矿和方铅矿样品对氦同位素具有较好的保持能力，可反映原始地球内部流体的运移情况。黄铁矿和方铅矿发生漏气的程度远远小于其他矿物，流体包裹体被捕获后，寄主矿物黄铁矿晶格中由U、Th衰变所产生的放射成因4He难以大量扩散进入流体包裹体，包裹体溶液中因U、Th含量很低，由其衰变而产生的4He的量很少。压碎寄主矿物释放包裹体溶液的过程亦基本不会使寄主矿物中的4He释放出来。此外，黄铁矿和方铅矿中钾的含量很低，因此钾的衰变也不可能生成较多的40Ar。因此黄铁矿和方铅矿中流体包裹体的He和Ar同位素组成基本可以代表其成矿流体的氦氩同位素体系（Hu et al., 1998），可以用来广泛示踪金矿的成矿流体来源（Mao et al., 2002, 2003；杨富全等，2006）。
争光金矿黄铁矿和方铅矿单矿物样品惰性气体同位素分析结果（表 1）显示，黄铁矿各组分的含量分别为：4He=0.22×10-7~2.98×10-7 cm3STP/g，平均1.56 × 10-7 cm3STP/g；40Ar=0.691 × 10-7~4.83 × 10-7 cm3STP/g，平均2.0×10-7 cm3STP/g，R/Ra=1.08~3.59（R为样品中的3He/4He，Ra为大气中的3He/4He，Ra= 1.4 × 10-6），平均2.22；40Ar/36Ar=347.9~453.9，平均393.2。
表 1. 争光金矿黄铁矿和方铅矿流体包裹体He-Ar-S同位素组成Table 1. Isotopic composition of He-Ar-S in fluid inclusions of pyrite and galena in Zhengguang gold deposit
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热液流体中惰性气体主要有3种来源，且不同来源气体的氦、氩同位素组成及其特征比值具有显著差别（Burnard et al., 1999）：（1）大气饱和水(ASW)，3He/4He=1 Ra，40Ar/36Ar=295.5；（2）地幔流体，R/Ra值为6~9，40Ar/36Ar值变化较大，一般大于40000；（3）地壳流体，R/Ra值为0.01~0.05，而40Ar/36Ar>295.5。
黄铁矿和方铅矿流体包裹体分析测试过程中，大气对流体中氦的浓度的影响程度，可以根据参数F4He来判断（Burnard et al., 1999）。F4He为样品中4He/36Ar与大气4He/36Ar的比值（大气的4He/36Ar= 0.1655）。假如样品中含有大气氦，则F4He=1。争光矿床黄铁矿和方铅矿流体包裹体中F4He远远大于1，有的高达4000余倍（表 1）。因此，可以排除大气对流体包裹体中氦的混染作用，表明黄铁矿和方铅矿流体包裹体中的氦氩同位素只可能来源于地慢和地壳。争光含金石英脉流体包裹体R/Ra=1.08~ 3.59，平均2.23，而40Ar/36Ar=347.9~453.9，平均393.2（表 1），此数值远高于典型地壳流体，同时也反映出深源地幔流体的加入。
根据壳幔二元体系复合模式可计算样品中幔源氦加入的份额（徐永昌等, 1996）：幔源He(%)= (Rs-Rc)/(Rm-Rc)×100（Kendrick et al., 2001, 其中Rs=样品值、Rm=8Ra、Rc=0.03Ra，分别代表样品、地幔、地壳流体的3He/4He比值），计算幔源He所占的比例为13.57%~45.63%，平均为28.23%（表 1），说明成矿流体以地壳流体为主，并有幔源流体的加入。成矿流体的40Ar/4He比值集中于0.60~1.98，仅1个样品为7.95，明显高于地壳40Ar/4He生产比率（0.2）及地幔（0.33~0.56）流体（Stuart et al., 1995），样品全部落在地壳流体（C）和地幔流体（M）或地幔He和地壳He之间（图 4，图 5），显示地壳流体和地幔流体混合的特点。
图 4. 黄铁矿流体包裹体40Ar/36Ar-R/Ra图（据Mamyrin and Tolstihkin, 1984修改）M—地幔流体范围；C—地壳流体范围Figure 4. 40Ar/36Ar-R/Ra diagram of pyrite fluid inclusions (modified from Mamyrin and Tolstihkin, 1984)M-Mantle fluid range; C-Crustal fluid range
图 5. 黄铁矿流体包裹体4He-3He图（底图据Burnard et al., 1999修改）Figure 5. 4He-3He of fluid inclusions in pyrite (modified from Burnard et al., 1999)4.2 硫同位素
争光金矿Ⅱ号矿体黄铁矿、方铅矿单矿物样品的硫同位素分析结果见表 1。黄铁矿、方铅矿的δ34S值变化范围不大，为-1.2‰~-3.9‰，平均值-2.33‰，δ34S值黄铁矿大于方铅矿，显示体系硫同位素并未完全达到分馏平衡，但主体数据变化范围较窄，指示硫同位素分馏不强烈，也反映矿石硫源相对单一，具有深源岩浆硫同位素组成特征，该硫同位素组成与世界典型浅成低温热液型金矿床硫同位素δ34S值（0附近）（Heald，1987）接近但稍偏负。前人研究显示，在较还原条件下，矿石中硫化物的δ34S组成与成矿流体的总S的硫同位素组成(∑δ34S)基本一致（Ohmoto，1972）。从争光金矿的矿石矿物组成看，其原生矿石主要由黄铁矿、闪锌矿、方铅矿等硫化物组成，未见硫酸盐矿物，流体包裹体中含较多碳氢化合物（邓珂等，2013），显示其成矿流体处于较还原环境，因此含金石英脉中黄铁矿的δ34S组成基本可以代表成矿流体的总S硫同位素（∑δ34S）组成。硫同位素主要有3个储存库，一是幔源硫（δ34S为-3‰ ~3‰，Chaussidon and Lorand, 1990），二是海水硫（δ34S为20‰左右），三是沉积物中还原硫，其硫同位素以具有较大的负值为特征（Rollinson，1993）。争光金矿床的含金石英脉中黄铁矿、闪锌矿的δ34S值与幔源硫的值基本一致（表 1），显示其成矿流体中的S可能部分来自深源地幔流体。
4.3 成矿机制
He-Ar-S同位素组成研究显示：争光金矿的成矿流体主要由地壳流体组成，但其中有地幔流体的加入。争光矿床石英脉中成矿流体的δD为-127‰~-110‰，δ18O水为-5.9‰~0.6‰，显示大气降水与岩浆水的混合流体（车合伟等, 2016）。Gammons and Williams（1997）和John et al.（2003）认为，大气降水与围岩发生水岩反应时，可以同时萃取围岩中的Au和其他金属元素形成成矿流体。Heinrich et al.（2004）和Heinrich（2005）研究发现，岩浆侵位之后发生脱气作用，可以形成携带少量成矿物质的气相。
争光金矿床位于奥陶纪北东向多宝山岛弧带上，与多宝山—铜山铜钼矿床构成斑岩型-浅成低温热液型成矿系统，其成矿与早奥陶世（475 Ma）花岗闪长岩、闪长岩有关（郝宇杰，2015；李运等，2016；杨永胜等, 2016）。其成矿过程大致为：早中奥陶世，松嫩地块与兴安地块间洋壳向北俯冲（郝宇杰，2015；杨永胜等，2016），而俯冲流体交代地幔楔使其发生部分熔融，在兴安地块边缘形成早奥陶世多宝山火山岩岛弧（Wu et al., 2015），而熔体携带的Au、Cu等成矿元素在火山地层中产生预富集，而同受俯冲构造影响紧随多宝山火山岩的花岗质、闪长质岩浆的上侵定位不仅萃取了多宝山火山岩Au、Cu等元素，而且又携带了大量Au、Cu等成矿元素，含Au、Cu等元素的岩浆水沿断裂及构造破碎带运移到浅部有利构造位置时与下渗的大气降水混合形成成矿流体，由于温度和压力的下降和流体沸腾作用导致成矿流体物理化学条件的改变，从而使成矿物质沉淀，在次级断裂构造中形成含金硫化物石英网脉。
5. 结论
（1）争光金矿成矿流体的He和Ar同位素特征显示，成矿流体以壳源流体为主，并有幔源He的加入，幔源He的平均含量为28%，最高可达45%，幔源流体在成矿作用过程中起了重要的作用。
（2）幔源流体参与成矿表明，早奥陶世（~475 Ma）争光金矿是壳幔相互作用的结果。兴安地块与松嫩地块间的洋壳北西向俯冲，俯冲流体交代地幔楔发生部分熔融，形成大规模的玄武岩浆底侵或侵入地壳岩石，引起壳源岩浆产生，壳源岩浆热液与幔源岩浆结晶出的幔源流体以及大气水注入构造裂隙中以不同比例混合而形成争光金矿床。
创新点: 壳幔相互作用幔源流体的加入是争光金矿成矿的重要条件，为该地区金矿成因的探讨提供了参考。
Highlights: Crust-mantle interaction and subsequent injection of mantle-derived fluids have played an important role in Zhengguang gold mineralization, which provides a reference for discussion of the genesis of gold deposits in this area.
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图 1 黑龙江争光矿区地质图（据黑龙江齐齐哈尔矿产勘查开发总院, 2009修改）
Figure 1.
图 4 黄铁矿流体包裹体40Ar/36Ar-R/Ra图（据Mamyrin and Tolstihkin, 1984修改）
Figure 4.
图 5 黄铁矿流体包裹体4He-3He图（底图据Burnard et al., 1999修改）
Figure 5.
表 1 争光金矿黄铁矿和方铅矿流体包裹体He-Ar-S同位素组成
Table 1. Isotopic composition of He-Ar-S in fluid inclusions of pyrite and galena in Zhengguang gold deposit
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